均匀薄片状TS-1分子筛制备与丙烯直接环氧化工艺研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:q542936575
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着人类环保意识日益增强,对环境保护的要求日益提高,国家提出建设环境友好型、资源节约型社会,走全面协调可持续发展道路。这就要求化工生产过程大力发展“环境友好工艺”。环氧丙烷是一种重要的化工原料,而我国现有环氧丙烷基本采用氯醇法生产,过程中产生大量的废水、废渣,环境污染严重。以TS-1分子筛为催化剂、双氧水为氧化剂的丙烯直接氧化制环氧丙烷反应条件温和,反应选择性高,无污染,受到了极大的重视。但是,由于TS-1分子筛昂贵的生产成本、苛刻的生产条件、重复性差阻碍了其工业化应用。 本文首先对传统制备TS-1分子筛能为前驱体制备的苛刻操作条件进行了研究,并利用工业级四丙基氢氧化铵为模板剂成功合成了TS-1分子筛。通过添加络合剂使钛的配位数增加,攻克了前驱体制备中钛源的稳定性差的技术难点,使用了价廉的固体TPABr替代昂贵成本的电子级四丙基氢氧化铵模板剂,用硅溶胶替代正硅酸四乙酯为硅源,简化了制备过程中的蒸醇步骤,以氨水或正丁胺调节前驱体碱度,成功合成出了TS-1分子筛。优化了TS-1分子筛的原料配比及制备工艺参数,并与传统法合成的TS-1分子筛进行XRD、微结构分析、IR等对比测试,结果表明各种性质基本一致。对TS-1分子筛晶化过程进行了研究,成功实现了0.2L,2L,100L,2m3晶化釜的放大合成。这大大降低了TS-1分子筛的合成成本、避免了操作的苛刻条件、制备重复性效果好。同时对100L晶化釜合成的均匀薄片状TS-1分子筛进行了挤条成型研究,解决了TS-1分子筛成型易脱落以及产物选择性低的问题。 本文还系统考察了100L晶化釜合成的TS-1分子筛在不同反应条件对丙烯环氧化反应的影响。间歇反应优化条件为:反应压力0.4MPa,反应温度53℃,双氧水进料浓度为2﹪(w)左右,TS-1分子筛用量为6g/L,水含量控制在小于20﹪时,在反应60分钟时,双氧水的转化率和环氧丙烷的选择性均可达到95﹪以上。采用气液预混方式进料在低压固定床反应器评价TS-1分子筛催化剂的催化性能,对其连续工艺条件进行了研究。其优化的反应条件为:进料中丙烯与过氧化氢摩尔比大于1.6,反应压力0.7MPa,反应温度50℃,进料中双氧水质量百分比约1.5﹪,进料液体的质量空速为48h-1,相应的双氧水的转化率和环氧丙烷的选择性可分别稳定达到90﹪和85﹪左右。 在消除内外扩散的基础上,对丙烯直接环氧化反应的本征动力学进行了研究。同时在连续低压固定床反应器对TS-1分子筛催化剂可能存在的失活影响因素进行了考察,对其稳定性和寿命进行了实验研究。结果表明:所研制的TS-1分子筛催化剂的使用寿命可达1000小时以上。并对年产环氧丙烷1000吨的中试反应器和流程进行了初步的设计。
其他文献
  为进一步确定共轭亚油酸(CLA)对草鱼肝脏的降脂功效,本研究采用65d、无鱼粉和鱼油配方的生长实验、显微和超微病理观察确定CLA显著降低其肝脏脂肪含量且不影响其生长和健
本文设计合成了14个基于ICT机理、含有二氢咪唑并[2,1-α]苯并[de]异喹啉-7-酮荧光团的分子探针(其中6对同分异构体)。利用紫外-可见和荧光光谱法系统研究了微环境变化对它们
由于原油价格的不断攀升,因此如何改造现有的装置和加工流程,使之适应高硫、高酸值劣质原油的加工,已成为各炼厂提高经济效益和提升竞争能力的关键措施。本论文针对镇海炼化
针对石油焦及气化余焦的燃烧特点和流态化特性,在经过大量试验研究的基础上,提出了一种采用气固密相环流烧焦技术与快速床管式烧焦技术合理组合的新型燃烧器结构,该结构把鼓泡床
  在高等动物,Wnt/β-catenin信号通路是影响脂质沉积的重要通路之一,但Wnt/β-catenin信号对养殖鱼类脂质代谢的调控作用及机制研究较少.本研究通过对大菱鲆(Scophthalmus
会议
作为一种无毒、高效、环保的锂吸附剂,锂离子筛已被广泛应用于海水和盐湖卤水中锂资源的富集和回收。在众多的锂吸附剂中,钛系锂离子筛虽然具有显著的结构优势,但是粉体锂离子筛
焦化蜡油作为一种劣质重馏分油,硫、氮化合物含量高成为其难以加工的原因。解决这一问题最有效的方法就是对焦化蜡油进行加氢精制。由于常规的加氢精制催化剂缺乏适应焦化蜡油
摘要:英语对于中国绝大多数学生来说是一门较为陌生的课程,他们既感到神秘、向往,又望而却步,特别是当遇到学习困难时,就开始退缩甚至放弃。如何让他们尽快领悟学习英语的科学方法,踏进英语之门,及早体验学习英语的快乐,收获成功,历来是每一位英语教师教学中极具挑战性的教研工作。笔者结合自己多年的从教经验,从五个方面谈谈英语学习的方法。  关键词:初中阶段;学习英语;方法  中图分类号:G632.0 文献标识
  本研究为了探讨禁食对大黄鱼体成分及血清和肝脏生化指标的影响.从海上网箱选择规格相近、健康的养殖大黄鱼105尾(平均重量249.07±7.284g)进行禁食实验,分别在实验开始时
  近年来,水产益生菌的开发和应用受到越来越多的关注.但是,长期以来水产益生菌的研究主要集中于活性益生菌.至今,致力于评价灭活益生菌在水产养殖中应用价值的报道还很有
会议