利用原子层沉积调控Pt/TiO2催化剂的强相互作用

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jiangchao1989
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负载型催化剂作为一类非常重要的多相催化剂,在化学工业中有着重要的作用。提高负载型催化剂的活性、选择性等性能,对于理论研究和工业生产都至关重要。S T Tauster等于1978年提出的金属-载体间强相互作用(Strong metal-support interaction,SMSI)体系由于独特的电子结构、几何结构等,使其对负载型催化剂的活性、选择性及稳定性等有显著影响,因而成为催化领域的热门课题。过去的三十多年中,人们已经对发生SMSI的催化剂体系和产生SMSI的原因进行了大量探究。然而对于如何调控SMSI,从而提高催化剂的活性和选择性却鲜有报道。原子层沉积利用气态前驱体和固体表面之间的自限制性反应,可以制备原子级别厚度可控的纳米薄膜和尺寸均一的纳米粒子。本文利用原子层沉积优异的均匀性、可控性和可重复性等特点,研究金属-载体间的强相互作用。主要研究内容如下:  (1)利用原子层沉积制备出Pt/TiO2催化剂,然后高温处理Pt/TiO2催化剂使其发生强相互作用。主要研究了还原温度对其催化肉桂醛加氢性能的影响。结果表明,与未经高温还原的Pt/TiO2相比,700℃还原的催化剂Pt/TiO2-700对肉桂醛加氢活性提高了29.2%,对肉桂醇的选择性提高了40.5%。通过TEM、XPS和XRD等对催化剂的形貌、电子状态及晶体结构等进行表征。分析表明高温还原有利于增大Pt纳米粒子和改变Pt电子状态,从而提高其催化性能  (2)通过控制聚酰亚胺原子层沉积循环数制备了一系列不同厚度的聚酰亚胺催化剂(PI(x)/Pt(10)TiO2),然后高温处理使其发生强相互作用。系统比较了不同循环数PI对Pt/TiO2催化剂在肉桂醛反应中的活性及选择性的影响。研究表明,有聚酰亚胺修饰的Pt/TiO2催化剂对肉桂醇的选择性提高了13%。利用TEM、XRD等对催化剂的形貌、尺寸及晶体结构等进行表征。分析结果表明,聚酰亚胺对催化剂的包覆会阻碍载体TiO2向金属Pt的迁移,提高了催化剂对肉桂醇的选择性。
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