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近年来,基于准相位匹配原理的光学超晶格材料在科研和高技术应用领域引起了广泛的关注。除了优异的激光频率上转换和下转换功能外,光学超晶格还在全固态多波长激光器、激光显示、超短脉冲激光调制、量子光学、光通信等领域得到了应用。光学超晶格的调制结构从一维发展到二维,从周期发展到准周期、双周期、非周期,结构的拓展大大丰富了准相位匹配理论,扩展了光学超晶格的功能。同时,随着晶体生长和极化工艺的进步,以近化学剂量比钽酸锂(SLT)和掺MgO铌酸锂(Mg:LN)为代表的新材料被引入这一领域作为制备光学超晶格的基质材料。新材料的引入使得光学超晶格的性能大幅提升,逐步接近实用化要求。另外,随着研究工作的不断深入,光学超晶格中新的物理效应不断被揭示,开辟了许多新的研究课题。
结合光学超晶格理论、实验和应用研究的需要,本论文主要工作集中在基于光学超晶格基质材料的折射率色散测量和光学超晶格中的增强声子极化激元拉曼散射,包括以下内容:
1.介绍了钽酸锂晶体的结构和物性。测量了CLT、SLT以及本实验通过VTE技术制备的SLT晶体的拉曼光谱,证实经过VTE处理的样品确实具有化学剂量比晶体的特性,从而验证了本实验室VTE技术的成熟可靠。
2.介绍了室温电场极化技术的基本原理及工艺,利用该技术成功制备了多种基于钽酸锂晶体的周期、非周期以及二维六角极化光学超晶格。
3.发展了一种利用准位相匹配原理表征光学超晶格基质晶体折射率及其色散特性的新方法。晶体折射率色散特性通常可以用Sellmeier方程表示,它是光学超晶格器件设计的基础数据。近年来由于各种掺杂和化学剂量比晶体的研制成功,原有的Sellmeier方程需要修正,因此发展有效的测量晶体折射率及其色散的实验方法十分重要。本论文利用非周期光学超晶格能实现多波长准相位匹配倍频的特征,提出了一种修正晶体Sellmeier方程的新的实验方法。我们设计制备了一块钽酸锂非周期光学超晶格;在330nm到750nm波段范围内实现了多波长倍频,对应的基波在660nm到1500nm;改变温度,测得倍频点随温度的变化;通过对实验数据的拟合,我们得到了钽酸锂晶体在这一波段范围的e光的折射率及其色散。实验结果与之前文献报道的结果符合较好,验证了该方法具有较高的效率和可信度。该方法可以用于建立各种掺杂和化学计量比晶体的Sellmeier方程,对新材料的研制和应用具有重要意义。
4.在实验室有关二维六角极化光学超晶格中声子极化激元拉曼散射增强研究的基础上,对钽酸锂晶体中声子极化激元的研究从低波数向更高波数进行了拓展,得到一些有意义的实验结果。在一块钽酸锂光学超晶格内激发了波数高达189.61 cm-1的声子极化激元,接近钽酸锂晶体频率最低的To声子所对应的202cm-1。一阶反斯托克斯拉曼散射的效率最高达到25%。在声子极化激元频率增大的过程中测得了拉曼散射效率的增加并从理论上予以了分析。该结果将准位相匹配方法引入到非线性光学晶体中非弹性光散射的研究领域,提供了研究声子极化激元的新方法,并且可以用于研制新型的拉曼激光器。
5.首次在实验中测得钽酸锂晶体低波数异常模式的拉曼散射信号,这也是首次利用准位相匹配光参量放大技术得到除极化激元以外的元激发的拉曼散射信号,说明准位相匹配技术在非弹性光散射的研究领域具有独特的优势和巨大的潜力。