影响动力锂离子电池石墨负极材料性能的主要因素研究

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本文分别以天然石墨和焦炭为原料,采用现有商业化工艺路线制备石墨负极材料。探究了酸洗工艺、碳化温度对天然石墨负极材料性能的影响和炭质原料种类、整形工艺对人造石墨负极材料性能的影响。以天然石墨为原料,采用沥青包覆以及碳化工艺处理制备天然石墨负极材料,系统考察了酸洗工艺和碳化温度对材料性能的影响。结果表明,正常酸洗或未酸洗对材料的粒度、振实密度、比表面积、形貌、容量、首效、倍率充电性能、倍率放电性能、低温放电性能影响较小,但未酸洗对高温放电性能(60℃放电的容量保持率由113%降低到109%)、高温存储性能(60℃温度存储7d的容量保持率由95.2%降低到91.0%,容量恢复率由99.7%降低到96.2%)以及1C/1C循环性能(250周由99%降低到97%)具有较大的负面影响。随着碳化温度升高(由850℃升高到1150℃),材料的振实密度提升(由1.02g/cm~3逐步升高到1.12g/cm~3),比表面积略微下降(由2.48m~2/g下降到2.20m~2/g),极片压实增大(7MPa下由1.75g/cm~3逐步升高到1.92g/cm~3),首次库伦效率升高(由93.5%逐步升高到95.9%),高温放电性能提升(60℃放电的容量保持率由107.7%逐步提升到114.0%),高温存储性能提升(60℃存储7d的容量保持率由94.1%逐步提升到95.9%,60℃存储7d的容量恢复率由98.2%逐步提升到99.8%);倍率充电性能劣化(5C倍率充电由75.2%逐步降低到71.5%),倍率放电性能劣化(5C倍率放电由73.4%逐步降低到61.0%),低温放电性能劣化(-20℃放电由68.6%逐步降低到55.0%),但对粒度、灰分及循环性能没有影响。以炭微球、石油焦和针状焦为原料,采用制粉、整形以及石墨化工艺处理制备人造石墨负极材料,考察了原料种类和整形工艺对材料性能的影响。结果表明,不同人造石墨的原材料对负极材料成品的性能有决定性的影响,炭微球的容量和压实低,但动力学性能最好;石油焦的容量和压实较高,但动力学性能最差;针状焦的容量和压实最高,动力学性能也较好。焦炭原料经过整形工艺处理后,振实密度(制粉物料的振实密度由0.66g/cm~3提升到0.71g/cm~3,石墨化品的振实密度由1.16g/cm~3提升到1.24g/cm~3),压实密度得到明显提升(7MPa下极片压实密度由1.76g/cm~3提升到1.80g/cm~3),倍率充电性能略微提升(5C倍率充电由71.4%提升到73.5%),倍率放电性能略微提升(5C倍率放电由69.0%提升到70.5%),容量以及其他电化学性能差别变化不大。
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