4，4’—二苯甲烷二胺(MDA)和碳酸二甲酯(DMC)可发生甲氧羰基化反应合成4，4—二苯甲烷二氨基甲酸酯(MDC)，还可发生甲基化反应合成用途广泛的精细化工品4，4’—四甲替二氨基二苯甲烷(MBDMA)。甲氧羰基化和甲基化是一对相互竞争的反应。甲氧羰基化合成MDC的研究尚少，因而成为两步非光气法合成重要的聚氨酯原料4，4—二苯甲烷二异氰酸酯(MDI)的瓶颈步骤。MBDMA工业生产路线存在环境污染等缺点，甲基化合成可提供一条新的清洁简便的路线，但未见有研究报道。鉴于以上，着眼于MDI非光气路线的发展及MBDMA新路线的开辟，同时也为加深对甲氧羰基化和甲基化反应的认识，本论文开展了对MDC和MBDMA合成的研究，主要内容及结果如下：　　 1.在乙酸锌催化下研究了甲氧羰基化主产物MDC的合成、分离、提纯，完成了对它的结构表征，并优化出了反应的工艺条件：催化剂用量n(Zn(CH3COO)2):n(MDA)-0.05:l，反应：物配比n(DMC):n(MDA)=20:1，反应温度453 K，反应时间2h。进一步研究了一系列其它催化剂后得出乙酸锌是最高效的催化剂，此催化剂上可以100％的MDA转化率和98％的高选择性合成出MDC。　　 2.乙酸锌催化下研究了MDC合成反应的中间体4-(4’-氨基苯基亚甲基)苯氨基甲酸甲酯(MMC)和副产物。使用重结晶方法提纯出了中间体，并证实了它的结构。使用高效液相色谱/质谱/质谱联用系统分析了副产物，表明它们为三种一端甲氧羰基化了的N-甲基化物，在以上基础上讨论了中间体和副产物的形成机制。　　 3.以甲苯为溶剂时研究了中间体MMC的生成，在适当的条件下，MMC可以成为主产物，选择性高达62％。通过优化反应工艺条件原料配比可在一定程度上控制MMC的形成。　　 4.乙酸锌催化下研究了反应中间体和副产物对目标产物MDC生成的影响。研究表明，反应温度和反应时间在合成反应中发挥着关键作用，低温有利于MMC的生成，而高温则会促进副产物的形成，合适的反应温度应在453 K左右。反应时间太短会生成较多MMC和副产物，太长则MDC会进一步发生反应生成副产物，合适的反应时间为2h。　　 5.使用不同催化剂研究了MDA与DMC甲基化合成MBDMA的反应，其中具有八面沸石笼的NaY分子筛具有最好的活性和选择性，MDA转化率可达100％，MBDMA收率可达97％。NaY具有较好活性和选择性的原因是其适宜的酸性可活化DMC的甲基，同时其八面沸石笼对产物的生成具有择形性。　　 6.优化出了NaY催化下的工艺条件：催化剂用量m(NaY):m(反应物)=0.06：1(催化剂对反应物总量之比)，反应物配比n(DMC): n(MDA)=30:1，反应温度463 K，反应时间6h。　　 7.研究了NaY催化下MBDMA合成反应的主要副产物，结果表明它们是单甲基、二甲基、三甲基化的产物。结合反应工艺条件的研究表明，MBDMA是通过MDA逐步甲基化来生成的。　　 8.研究了NaY的重复利用，并对其进行了离子交换改性。重复利用和改性后的催化剂都具有和NaY同等的活性，但选择性都有不同程度下降。因此对这些催化剂进行了NH3-TPD、XRD、IR、BET等表征及元素分析并将结果与它们的催化性能相关联，找出了选择性下降的原因。　　 9.结合实验结果、理论分析及文献报道讨论了NaY分子筛催化合成MBDMA的机理。　　 10.上述的研究表明，通过调变催化剂和反应的工艺条件可实现对MDA与DMC反应中甲基化和甲氧羰基化这两个反应方向的控制：一方面乙酸锌催化下二者反应的主产物为甲氧羰基化物，极大程度抑制了甲基化的发生；另一方面NaY分子筛催化下反应过程中生成的主产物和主要的副产物都为甲基化物，抑制了甲氧羰基化反应的发生。