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石墨烯在电子器件、复合材料和储能器件等领域有着广阔的应用前景。目前,基于过渡族金属上的化学气相沉积技术(CVD)是制备大面积石墨烯薄膜所主要使用的方法。但受其生长、形核机制的限制,CVD法制备的多晶石墨烯在控制其层数和均匀性方面面临很大挑战,而天生的多晶结构也严重影响了石墨烯的电学性能。因此,开发能够获得大面积、高质量、层数均匀可控单晶石墨烯的新技术或新衬底材料是目前该领域的研究热点。本论文研究基于CVD法的石墨烯可控制备及表征,所开展的主要工作和结论如下:
1.利用自行改装的CVD设备在钼基、钴膜和铜箔衬底上成功地制备出了石墨烯薄膜并对其进行了转移和表征。
2.首次在钼箔衬底上实现了石墨烯的层数可控制备,通过控制不同的降温速率(1.5~10℃/s)获得了1~3层均匀的石墨烯薄膜。拉曼结果表明钼箔上石墨烯的D峰较强,薄膜质量欠佳。通过在单晶钼膜和单晶钴膜上生长的方法有效地提高了石墨烯薄膜的质量。通过相图分析和实验,验证了钼基和钴基上石墨烯的生长机理同为碳的溶解析出机制,并解释了钼箔和钴膜上所获得石墨烯层数和均匀性差异的原因。
3.在铜箔衬底上实现了石墨烯单晶畴的可控制备。研究了不同甲烷流量对石墨烯成核密度及单晶畴尺寸的影响,并通过两步生长法制备了基于不同单晶尺寸的多晶石墨烯连续膜。对转移后样品的霍尔测试结果表明,石墨烯的单晶畴尺寸对其连续膜的电学性能影响显著。增大石墨烯的单晶畴尺寸可以有效地提高其连续膜的载流子迁移率,利用半导体理论和势垒模型解释了原因。