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通常,科研上采用离子交换法生产的四丙基氢氧化铵和电解方法生产的电子级的四丙基氢氧化铵为模板剂合成TS-1分子筛,但由于使用昂贵的模板剂以及前驱体制备中钛源的稳定性差导致了该分子筛制备重复性差和难以工业放大应用。
本文采用络合方法提高了钛源稳定性,成功地用化学纯级四丙基溴化铵为模板剂,硅溶胶为硅源,正钛酸四丁酯为钛源合成出了TS-1分子筛,并在2L和100L晶化釜中进行放大制备研究。对各种不同规模制备的TS-1分子筛用XRD、IR、SEM等分析测试手段进行表征,测试结果表明,三种不同制备规模制备的TS-1分子筛均具有相同的骨架结构和相类似的晶形以及均一的晶粒度;同时对丙烯环氧化反应进行考察,反应结果表明,三种规模制备的TS-1分子筛的催化性能基本相当。并与传统水热法制备的TS-1分子筛作比较,发现本文合成研究的TS-1分子筛的晶粒度与晶形均一稳定,重复性好。
论文中系统考察了100L晶化釜合成的TS-1分子筛在不同反应压力、反应温度、TS-1分子筛用量、双氧水进料浓度以及进料水含量对丙烯环氧化反应的影响。发现当反应压力控制在大于0.4Mpa,反应温度控制在53℃,双氧水进料浓度为2(wt)﹪左右,TS-1分子筛用量为6g/L,水含量控制在小于20﹪,在反应60分钟时,双氧水的转化率和环氧丙烷的选择性均可达到95﹪以上。