【摘 要】
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冲击波特性研究是冲击波物理的重要基础,在冲击波与物质相互作用中发挥重要作用。本论文旨在利用蒽分子的拉曼和荧光光谱建立纳秒激光驱动冲击波传播过程中压力、温度和能量的非接触式探测方法,并探索这些方法的物理机制。为观测激光驱动冲击波在样品中的传播过程,本文建立了冲击加载下的时间分辨拉曼光谱探测系统。利用改进的压力分布公式分析冲击波作用下蒽分子的时间分辨拉曼光谱,得到冲击波加载和卸载过程中样品层的压力分布
【基金项目】
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国家自然科学基金; 中物院科学挑战计划
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冲击波特性研究是冲击波物理的重要基础,在冲击波与物质相互作用中发挥重要作用。本论文旨在利用蒽分子的拉曼和荧光光谱建立纳秒激光驱动冲击波传播过程中压力、温度和能量的非接触式探测方法,并探索这些方法的物理机制。为观测激光驱动冲击波在样品中的传播过程,本文建立了冲击加载下的时间分辨拉曼光谱探测系统。利用改进的压力分布公式分析冲击波作用下蒽分子的时间分辨拉曼光谱,得到冲击波加载和卸载过程中样品层的压力分布,以及冲击波上升沿空间宽度、峰值压力和速度等参量,从而对冲击波在样品中的传播过程给出更清晰描述。注意到冲击压缩拉曼振动模的相对强度与冲击波速度成正比,基于新建立冲击波加载物理模型后本文对原有计算公式修正,修正后的计算结果与其他方法吻合较好。为研究冲击波与物质作用过程的另一重要物理量温度,本文对蒽分子的荧光光谱的压力和温度响应规律展开细致研究,在此基础上对冲击压缩作用下材料的温度进行讨论。蒽分子荧光光谱随激发波长的变化规律表明当激发光波长接近于蒽分子准分子发射光谱中心波长时,蒽分子更容易形成范德华二聚体产生无结构宽谱带的准分子荧光发射。样品加压后也观测到准分子荧光光谱,其来源是压力诱导的范德华二聚体。高压下的蒽分子准分子荧光光谱随激发光波长的变化规律进一步证实特定的激发光波长能促使范德华二聚体形成,与压力诱导的效果类似。静高压条件下蒽分子荧光发光机理的研究为蒽分子荧光特征物理量作为冲击压缩材料中的温度探针奠定了基础。为找到能测温的荧光参数,实验观测了300 K-500 K范围内蒽分子晶体的稳态荧光光谱,发现荧光光谱中主要特征峰的强度都随着温度的升高而增强。对强度比取对数后发现其与温度的倒数呈现线性相关,意味着荧光强度比可用于标定温度。通过灵敏度和随机不确定性分析,证明了2-0跃迁与1-1跃迁的强度比具有最好的温度传感性能,可以用于冲击材料中的温度探针。不同跃迁成分的荧光寿命随温度的变化规律证明了2-0辐射跃迁来源于次激发的三重态,而1-1辐射跃迁来源于直接激发的单重态,其相应强度比随温度线性变化特性就来源激发态之间的热驱动系统间交叉跃迁。基于这些结果,冲击波在样品层完全传播时平均温度可以探测,因此得到了样品层平均温度随冲击注入能量的变化规律。冲击能量转移到分子内振动模这一过程是冲击诱导化学反应中决定反应速率的核心步骤。本文通过理论分析提出在传统多声子泵浦过程之外,还存在一种速率更快的能量转移通道,即冲击能量直接流入分子内的振动模。由于冲击波对分子内振动模的直接调制作用,使得分子振动模被相干激发,因此该能量转移通道命名为相干转移通道。角分辨拉曼散射实验发现在相位匹配角附近相对强度比和拉曼峰线宽都呈现明显的峰值,说明冲击波在分子晶体中能激发相干光学声子,即存在冲击能量的相干转移通道。本文利用蒽分子作为探针研究了纳秒激光驱动冲击波在冲击材料中压力、温度和能量的非接触式探测方法。通过对时间分辨拉曼光谱的分析得到了冲击加载和卸载全过程样品层中的压力分布,以及冲击波的峰值压力和传播速度;基于对蒽分子荧光光谱的研究,提出利用荧光光谱强度比测量冲击压缩下材料温度的新方法;通过角分辨拉曼散射实验证明冲击能量可以通过相干转移通道流入分子。本文研究不仅提供了对激光驱动冲击波特性的新认识,还为冲击波与物质相互作用,尤其是冲击诱导的化学反应提供理论和实验依据。
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