4d,5d过渡金属氧化物人工微结构的原位电子结构研究

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拓扑绝缘体和高温超导体是目前凝聚态领域最让人着迷的两种材料。研究表明,拓扑表面态的出现是由于体系中非常强的自旋轨道耦合作用;而高温超导现象则与材料内部电子-电子关联作用息息相关。因此,材料中的自旋轨道耦合与电子-电子关联具有非常重要的研究意义。  5d电子体系中由于更大的电子波函数半径和更大的原子量,使得其自旋轨道耦合作用变得不可忽略。Ruddlesden Popper(RP)结构An+1IrnO3n+1是5d电子体系中非常具有代表性的材料,并且随着n的增大会发生金属绝缘相变,是研究自旋轨道耦合作用的理想系统。另外,新型的112相铁基超导体(Ca,La)FeAs2作为3d强关联体系的重要成员,其特殊的zigzag形As原子链对费米能级附近的能带贡献了As的4p轨道。这不仅仅使其基本能带结构与其他铁基超导体存在一定的差异,而且As原子层被预言存在天然的量子自旋霍尔态。以上两类材料同时兼备自旋轨道耦合以及电子-电子关联作用,为研究自旋轨道耦合以及电子-电子关联在固体材料中的作用提供了一个非常合适的平台。  本文的主要工作包括:5d电子体系铱氧化物外延薄膜的生长;RP系列铱氧化物薄膜和新型112相铁基超导体(Ca,La)FeAs2的电子结构研究。总括起来,本论文的研究结果如下:  1.利用氧化物分子束外延技术(OMBE)合成高质量的单晶SrIrO3和Sr2IrO4外延薄膜。在薄膜生长过程中,利用原位RHEED实时监控结合非原位表征实验,探索了铱氧化物外延薄膜最优化的生长条件,包括衬底、温度和束流比。尝试生长了一系列不同外延衬底上的SrIrO3外延薄膜和La电子掺杂的Sr2IrO4外延薄膜。  2.铱氧化物外延薄膜SrIrO3和Sr2IrO4的原位电子结构研究。实验上首次直接观测到了SrIrO3的半金属基态,即同时存在价带和导带穿越费米能级。结合理论计算发现,Jeff=1/2轨道和Jeff=3/2轨道存在相当程度的耦合,并且,该材料中的电子关联作用很小(<1eV)。理论所预言U点附近的Dirac node型能带受n-glide平移对称性保护而非c方向镜面对称保护。因此,在外延薄膜受到外延衬底的应力后n-glide平移对称性被破坏,Dirac node打开能隙。在La掺杂的Sr2IrO4外延薄膜费米面上观测到可能由于费米弧折叠形成的椭圆形费米口袋。电荷掺杂后Sr2IrO4具有与铜氧化物类似的费米面弧形电子结构(同时具有相同的K2NiF4晶体结构),是很有可能发现新高温超导体的候选材料。  3.新型112相铁基超导体(Ca,La)FeAs2的电子结构研究。圆偏振光角分辨光电子能谱实验结果获得了(Ca,La)FeAs2基本的费米面形貌和能带结构。利用各能带偏振光依赖实验结合理论计算,基本确认了体系中各能带的轨道构成。实验数据同时显示,各能带的三维特性同理论预期非常一致。更仔细的实验分析发现,该材料中存在奇特的Dirac cone电子结构,其被理论所预言的各向异性和二维特性在实验上得到证实。重要的是,该Dirac cone电子结构在高温超导体中的发现和证实为寻找和探索马拉约那费米子提供了非常好的机遇。
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