基于闭路量子级联激光吸收光谱仪的涡动相关法测量亚热带蔬菜地氧化亚氮通量的适用性研究

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陆地生态系统氧化亚氮(N2O)通量的高精度准确测量问题一直受到高度关注,却没有被很好地解决,直到近年来闭路量子级联激光吸收光谱仪(quantumcascade laser absorption spectrometer,QCLAS)出现,并在涡动相关(eddycovariance,EC)法的测量中得到应用,为N2O通量的直接测量提供了先进的微气象方法,相关学者正在争先测试评估这种先进的方法在测量不同陆地生态系统N2O通量中的适用性。亚热带蔬菜地是很重要的农田N2O排放源,但关于其N2O排放的研究绝大多数是基于静态箱—气相色谱的研究,而静态箱—气相色谱法的测量结果可能存在显著的系统误差。因而,研究闭路QCLAS-EC方法对测量亚热带蔬菜地N2O通量的适用性,对于重新定量评估已有研究结果可能存在的误差或不确定度非常必要。本论文针对闭路QCLAS-EC观测系统,以湖南岳阳市郊的一块商品蔬菜地为研究对象,在秋冬季的一个非施肥阶段(2014年10月9日至2015年2月18日),开展了三维风速、N2O、二氧化碳(CO2)和水汽浓度的同步连续测量,以及空气和土壤温度、降水、辐射等辅助气象变量的同步半小时间隔测量,基于观测数据进行了半小时N2O通量的计算方法和有效半小时通量提取方法的摸索,以及半小时N2O通量的系统误差和随机误差定量评估研究。主要研究结果如下:  1)有效半小时N2O通量数据的获取方法:形成了一套专门针对闭路QCLAS-EC法和EddyPro软件来获取有效半小时N2O通量的数据采集、通量计算和校正、通量数据质量控制和误差分析的方法及操作流程,可供其他研究者在同类条件下采用同种方法观测和处理N2O通量作为参考;  2)观测对象秋冬季非施肥阶段的有效半小时N2O通量:共获得3742个有效半小时N2O通量,有效数据覆盖率(即有效半小时通量数据个数与观测时期的半小时时段总数的比率)为58.2%;半小时通量的最小值、中位值、算数平均值和最大值分别为-10.7、60.8、99.3和1077.4μgN m-2 h-1,一天内有效半小时通量变异系数的平均值为44%;  3)有效半小时N2O通量的误差:系统误差主要由观测系统对湍流高频和低频部分通量的低估而引起,平均被低估18%,不过这部分误差在通量计算过程中已予以校正;随机误差为通量误差的主要构成,它主要产生于仪器的噪音和湍流本身的随机性,对于有效半小时通量而言,随机误差在95%置信区间的平均估计结果为62%;  4)闭路QCLAS-EC法测量半小时N2O通量的灵敏度(即检测限):半小时通量检测限主要取决于气体分析仪检测N2O浓度的噪音(1 Hz采样频率时为±0.26 nmol mol-1),其平均估计值为18.5μgN m-2 h-1(95%置信区间),观测期间测得的大于此检测限的有效半小时通量数据量占有效总数据量的97.5%,这表明闭路QCLAS-EC法能有效地检测到亚热带蔬菜地N2O通量。本研究采用的是基于双激光的闭路QCLAS-EC法,其半小时通量检测限比基于单激光的闭路QCLAS-EC法大约高1-2倍,主要原因有:不同激光器的性能存在差异;双激光分析仪的噪音略高于单激光分析仪;不恰当的仪器维护方式可造成激光信号的衰减。适当增大仪器光路清洁和光路校准的维护频率,可提高QCLAS-EC观测系统测定N2O通量的灵敏度。  本文结论:在有电力保障仪器正常运行、下垫面和大气稳定度条件能够满足EC法的基本理论假设的前提下,对亚热带地区施肥蔬菜地而言,闭路QCLAS-EC法能够对N2O通量进行有效地检测,仪器本身的灵敏度不是通量检测的限制因素。  本论文的创新点:1)在国内首次尝试采用微气象学方法之闭路QCLAS-EC法测量农田N2O通量,形成了一套专门针对基于闭路QCLAS-EC法和EddyPro软件来获取有效半小时N2O通量的数据采集、通量计算和校正、通量数据质量控制和误差分析的方法及操作流程;2)指出对亚热带地区施肥蔬菜地而言,闭路QCLAS-EC法能有效的检测到半小时N2O通量,仪器本身的灵敏度不是通量检测的限制因素。
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