【摘 要】
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硫化氢(H2S)作为一种有毒且腐蚀性很强的气体,对环境和生命有极大危害。由于环境中可接受H2S气体的浓度低于83ppb,故对低浓度H2S气体进行实时监测是极其必要的。相比于简单氧化
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硫化氢(H2S)作为一种有毒且腐蚀性很强的气体,对环境和生命有极大危害。由于环境中可接受H2S气体的浓度低于83ppb,故对低浓度H2S气体进行实时监测是极其必要的。相比于简单氧化物,三元金属氧化物如Zn2SnO4材料对H2S气敏性能研究报道很少,其器件的最佳工作温度高(>260℃),最低检测>1ppm,且选择性等还有待提高。为了实现低温下检测环境中ppb级的H2S气体,本论文采用水-溶剂热法在去离子水与乙二胺溶剂下合成出不同形貌的Zn2SnO4微纳米材料,对其进行FT-IR、TG、XRD、SEM、TEM、BET、XPS等表征,并测试其厚膜型传感器对H2S等气体的气敏性能,同时探究了材料对H2S气体的敏感机理。 本论文研究的主要内容有:(1)以1.2mmol Zn(CH3COO)2,0.6mmol SnCl4与7.2mmol NaOH为原料,200℃反应24h,前驱体经600℃空气下煅烧2h后得到直径约为1μm的片状Zn2SnO4微球,其中片层厚度约为85nm。该微球传感器的最佳工作温度为170℃,对100ppm的H2S气体灵敏度为65.13,最低检测限能够达到50ppb;(2)以2mmol Zn(NO3)2、0.6mmol SnCl4和7mmol NaOH为原料,200℃反应24h,前驱体在600℃空气下煅烧2h后,得到尺寸为0.37-0.88μm的八面体Zn2SnO4材料,且比表面积为21.8m2·g-1。该传感器的最佳工作温度也为170℃,100ppm的H2S灵敏度为172.50,最低检测限降低至5ppb;(3)以2mmolZn(CH3COO)2、0.6mmol SnCl4和7mmol NaOH为原料,220℃反应24h,前驱体在600℃空气下煅烧2h后得到直径约为2.0μm的多级结构Zn2SnO4微球材料,其形貌为由厚度约为100nm的片层和尺寸为0.32-0.95μm的八面体构成。该传感器的最佳工作温度降为133℃,100ppm的H2S灵敏度为144.33,最低检测限降到1ppb,而且选择性和响应恢复特性也得到提高;此外,XPS结果揭示了材料的气敏机理为表面吸附氧与H2S发生氧化还原反应,最终产物为SO2与H2O。
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