以棉布为载体负载几种铀吸附剂的制备研究

来源 :哈尔滨工程大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhihuan110
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随着核能的开发利用,陆地铀资源日益短缺,而海洋中含有丰富的铀资源,提取海水中的铀用以保证核能的持续供应。与此同时,核工业会产生大量的放射性废液,造成环境的污染,危害人类的身体健康。因此,以有效的方式提取海水、放射性废液中的铀具有重要的科学与现实意义。本论文以棉布为基底材料,采用水热法在其表面包覆碱式碳酸镁、氧化锌、镁铝水滑石,制备出三种铀吸附材料,并深入研究和探讨了各吸附材料对铀的吸附性能。为实现铀的富集与原材料的循环利用,设计了 HNO3-H2O2和HNO3-NH3·H20两种洗提工艺。以硝酸镁为镁源、尿素为沉淀剂,采用水热法在羧基改性的棉纤维表面上包覆碱式碳酸镁。SEM表明,超声后碱式碳酸镁未从棉纤维上脱落,说明碱式碳酸镁与棉纤维之间有很强的结合强度。这是由于羧基对镁离子的络合作用产生的原位生长与静电引力产生的吸附生长共同作用的结果。TEM表明碱式碳酸镁是由带孔的片层堆叠形成的,拥有丰富的孔结构。铀吸附性能研究表明,所制备的吸附材料对铀有良好的吸附性能,最大吸附量为367.26 mg/g,吸附的最佳pH值为5.0,60 min后达到吸附饱和,吸附速率较快,且该吸附过程符合Freundlich等温吸附模型,遵循准二级动力学模型。探讨了吸附机理,推测是碱式碳酸镁结晶水水解产生的氢离子与水溶液中的铀酰离子发生了置换作用。使用着种-生长两步法在棉纤维的表面生长一层氧化锌纳米棒阵列。XRD表明,棉纤维表面的氧化锌拥有较高的结晶度与纯度。TEM表明,氧化锌纳米棒为正六边形,棒的直径不统一,且出现接枝生长的现象。初步探讨了氧化锌的生长机理,可以描述为,生长基元([Zn(OH)4]2-)移动到棉纤维晶种上,经过脱水形成氧化锌,择优生长形成棒状。铀吸附性能研究表明,所制备吸附材料对铀的最大吸附量为428.76 mg/g,吸附的最佳pH值为5.0,吸附速率较快,40 min达到吸附饱和。吸附过程符合Langmuir等温吸附模型,遵循准二级动力学模型,则表明氧化锌对铀的吸附是单层吸附,且吸附的控制步骤为化学作用,热力学数据显示该吸附过程是自发的吸热过程。以硝酸镁、硝酸铝、尿素为原料,采用水热法在棉纤维上包覆一层片状的镁铝水滑石。SEM表明,超声后镁铝水滑石未从棉纤维上脱落,说明镁铝水滑石与棉纤维之间有很强的结合强度。TEM表明,镁铝水滑石片层是由较薄的带孔片层堆叠形成的。由于水蒸气、二氧化碳的造孔作用使得镁铝水滑石拥有丰富的孔结构。铀吸附性能研究表明,所制备的吸附材料对铀的最大吸附量为176.3 mg/g,吸附的最佳pH值为6.0,6 h达到吸附平衡,吸附速率较慢。初步探讨了吸附机理,推测是镁铝水滑石单片层间的羟基对铀酰离子的络合作用。
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