Monsanto公司甲醇羰基化是目前生产乙酸和乙酸甲酯的主流技术。该工艺具有甲醇转化率高、产物产率高等优点，但也存在着主催化剂铑价格昂贵、液相介质腐蚀设备以及催化剂与产物分离复杂等缺点。而非贵金属气固相催化剂不仅能够克服这些缺点，并具有在低压下操作和生产效率高等优点。　　 本论文旨在开发甲醇气相羰基化Ni/AC系列催化剂。首先考察了催化剂的制备方法、反应条件对甲醇气相羰基化反应活性及产物分布规律的影响。在具备羰基化活性的前提下，重点考察了Ni/AC催化剂的稳定性，并对催化剂失活机理及再生条件进行了系统实验，得出以下主要结论：　　 1.选取活性炭、碳化硅、炭纤维、氧化铝、氧化硅等作为载体制备的镍系列催化剂，其中只有活性炭具备优良的羰基化性能。Ni/AC催化剂由于SMSI效应，调整了Ni-CO键的强度，使CO在Ni/AC催化剂上不易解离，抑制了甲烷化反应，从而表现出良好的羰基化活性。　　 2.活性炭经前处理有利于改善Ni/AC催化剂的羰基化性能，比较适宜的处理方法是：20％硝酸处理2 h。酸处理不仅增加了催化剂的表面积吼容，而且引入含氧基团改善了催化剂的分散度，使催化剂易还原，提高了羰基化活性。　　 3.Ni/AC催化剂甲醇气相羰基化反应的目的产物是乙酸和乙酸甲酯，副产物主要包括二甲醚、甲烷以及微量的氢和二氧化碳。碘甲烷是不可缺少的助催化剂。低温有利于乙酸甲酯和二甲醚的生成，高温则利于乙酸和甲烷的生成。甲烷是在Ni基催化剂上，在CH3I的参与下通过甲醇分解形成的。二甲醚主要是在碘甲烷和活性炭的共同催化作用下，在活性炭载体上通过甲醇脱水反应产生。在Ni/AC催化剂作用下，二甲醚进一步羰基化生成乙酸甲酯。乙酸和乙酸甲酯的分布受水解平衡的限制。因此在反应体系中加入适量的水，使反应在适宜的低温下进行，一方面可促进乙酸甲酯的水解，从而提高乙酸的选择性；另一方面也可抑制甲醇脱水生成二甲醚的发生，同时相对较低的温度还可抑制甲醇分解产生甲烷。　　 4.采用固定床反应器，在反应温度260℃，反应压力1.5 MPa，原料CO/CH3OH/CH3I(molar ratio)=20/19/1，W/F=7.5 gcat·h·mol-1(基于未还原的催化剂)条件下对Ni/AC催化剂进行了300 h稳定性实验，结果在反应过程中催化剂活性逐渐降低。通过BET、Py-FTIR、SEM、TEM、XPS、ICP和XRD等技术手段对甲醇气相羰基化反应催化剂失活前后进行详细表征，发现催化剂失活机理如下：1)在反应初期，反应产物乙酸和乙酸甲酯与催化剂之间的强吸附造成扩散限制、堵塞催化剂部分孔道是导致催化剂活性下降的主要原因。2)NiI2在催化剂表面的形成使具有催化活性的Ni0活性中心数量减少，活性降低。3)活性组分Ni在反应过程中不断向表面迁移并富集，致使Ni团聚导致催化剂积炭而失活。4)活性组分Ni从催化剂表面流失也是催化剂失活的原因之一。进一步对催化剂表面积炭进行分析，发现催化剂表面沉积的碳物种具有类石墨型碳结构。　　 5.Pd和La助剂明显地提高了催化剂的初活性，但对于催化剂失活并没有根本的改善。Pd的添加促进了Ni/AC催化剂的还原，La则明显提高了Ni的分散度。但是随着反应的进行Ni团聚仍很严重，催化剂因积炭导致比表面积和孔体积的急剧减少，尤其是微孔面积和体积的完全损失而失活。　　 6.失活后催化剂在H2气氛下于400℃再生2h，比表面积和孔体积增大，活性恢复。但是由于活性金属Ni晶粒长大，再次反应时失活速率加快。　　 7.在浆态床反应器中，于反应温度260℃，反应压力1.5MPa，原料CO/CH3OH/CH3I(molar ratio)=34/19/1，W/F=34.2 gcat·h·mol-1(基于未还原的催化剂)条件下对Ni/AC催化剂进行了300h稳定性实验，结果显示尽管浆态床优良的导热性能较好地抑制了晶粒的长大、团聚，但并不能抑制催化剂积炭。积炭仍然是浆态床反应器Ni/AC催化剂失活的主要原因。