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偶氮染料废水是环境的主要污染物之一,具有成分复杂、有机物含量高、色度深等特点。本文制备一种纳米TiO2负载导电微滤平板炭膜,构建电催化膜反应器,处理一种典型的偶氮染料酸性橙Ⅱ的模拟废水,考察其降解效率和作用机理。 以具有良好导电性的平板微孔炭膜为基体,采用溶胶-凝胶法技术制备TiO2负载炭基电催化膜。通过高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、X射线衍射能谱仪(XPS)等对电催化膜微观结构与形貌进行了表征。结果表明,该方法成功制备TiO2/炭基电催化膜。其中,平板炭基电催化膜是片状颗粒紧密堆积的狭缝孔结构,电催化膜的比表面积为92.8 m2/g、孔径为0.51μm、孔隙率为48%、电导率为5.5 mΩ·m、抗折强度为15.94 MPa。此外所负载的TiO2主要为锐钛矿晶型,晶粒尺寸为8.2nm,最大负载量为13.75 wt%。 以TiO2/炭基电催化膜为阳极,辅助电极不锈钢为阴极构成电催化膜反应器处理酸性橙Ⅱ废水,采用响应面法对其进行优化。研究发现:当膜反应器最佳操作参数为电流密度0.21 mA·cm-2、反应温度29℃、停留时间19min、废水起始浓度49 mg·L-1时,其TOC去除率实验值为92%,与预测值92%完全吻合。此外,其脱色率为97%,能耗为15.7 kWh· kgTOC-1,电流效率为76.61%,明显优于传统催化氧化过程。 借助气相色谱-质谱联用(GC-MS)以及计时电流法(CA)等分析手段对染料降解中间产物及电催化膜作用机理进行了探索。结果表明:酸性橙Ⅱ降解会经历酸性橙Ⅱ中C-N键断裂即偶氮结构破坏、2-萘酚和苯磺酸等中间产物生成与转化(1-4萘醌,苯醌等稳定的中间产物)以及醌类中间产物彻底矿化为二氧化碳和水等三个步骤。而电催化膜反应器的优异性能是由电催化与强化传质过程协同作用所致。