【摘 要】
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络合态重金属是指水中游离的重金属离子与络合剂以配位键结合形成的一种结构稳定的络合物,具有很高的水溶性、生物难降解性和耐久性等特点。传统的电催化法对络合重金属进行解络和重金属的回收存在活性位点少、传质距离长及能耗高的问题。本文针对络合重金属的高效解络和重金属同步回收的问题,提出以活性炭（PAC）和还原氧化石墨烯（r GO）为载体,以金属镍为催化剂的催化粒子电极,并用于Cu-EDTA的电催化处理,探究
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络合态重金属是指水中游离的重金属离子与络合剂以配位键结合形成的一种结构稳定的络合物,具有很高的水溶性、生物难降解性和耐久性等特点。传统的电催化法对络合重金属进行解络和重金属的回收存在活性位点少、传质距离长及能耗高的问题。本文针对络合重金属的高效解络和重金属同步回收的问题,提出以活性炭（PAC）和还原氧化石墨烯（r GO）为载体,以金属镍为催化剂的催化粒子电极,并用于Cu-EDTA的电催化处理,探究了Cu-EDTA解络和铜回收的效能和机制。研究确定了粒子电极最佳的焙烧温度为600℃,焙烧时间为4 h,PAC与r GO最佳的质量比为8:2,镍的加入促进了Cu-EDTA的电催化解络效率,所制备的Ni/r GO0.2-PAC0.8粒子电极中的镍催化剂主要由Ni~0和Ni O组成。电解后铜在Ni/r GO0.2-PAC0.8上沉积,且沉积的铜主要包括Cu~0和Cu O两种价态。研究了不同操作参数和条件对Cu-EDTA解络和铜回收的影响。当Cu2+与EDTA比例为1:1、进水初始p H为3.15、电流密度为1.6 m A cm-2、流量为5 m L min-1和0.01mol L-1的Na2SO4为电解质时,Cu-EDTA和总络合态铜（TCCu）的解络率分别达到99.8%和99.6%,总铜（TCu）的回收率达到94.0%。在解络过程中Cu-EDTA中的氮基本全部转化为NO3-,同时在解络过程中产生了HCOOH及其它的小分子有机物。自由基的检测结果显示催化剂镍的加入可以促进·OH的产生,电化学性能测试证明Ni/r GO0.2-PAC0.8具有较低的析氢电位和较高的析氧电位。系统中的Cu-EDTA解络是通过电还原过程完成,Cu-EDTA中的Cu2+通过1电子转移先被还原为Cu+,然后被还原为Cu~0并沉积在粒子电极上实现铜的回收,当Cu2+从Cu-EDTA中分离出来后,Cu-EDTA的络合结构被破坏,溶液中剩下的EDTA结构被系统中产生的羟基自由基进一步氧化成小分子。
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