【摘 要】
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随着微电子行业的不断发展与进步,电子器件的功率、集成度迅速提升,这对于散热材料和器件精密的内部散热封装结构设计也提出了更高的要求。聚合物材料由于其良好的可加工性能和填隙性在导热材料上具有广阔的应用前景;但是与含有规整的晶区的陶瓷、金属材料不同,其内部大量非晶区的存在会导致在不同结构界面之间出现声子散射,因此往往需要大量填充高导热填料来提高其热导率。然而,对于聚合物基导热复合材料,其两相界面处的声子
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随着微电子行业的不断发展与进步,电子器件的功率、集成度迅速提升,这对于散热材料和器件精密的内部散热封装结构设计也提出了更高的要求。聚合物材料由于其良好的可加工性能和填隙性在导热材料上具有广阔的应用前景;但是与含有规整的晶区的陶瓷、金属材料不同,其内部大量非晶区的存在会导致在不同结构界面之间出现声子散射,因此往往需要大量填充高导热填料来提高其热导率。然而,对于聚合物基导热复合材料,其两相界面处的声子散射会增加界面热阻;此外,导热填料在高分子基体中的分散状态会影响导热网络的构筑,无序分散需要高份数的填料才能达到理想的性能,同时填料的粒径或者厚度过大所带来的与基体间的密度差也会阻碍导热网络的构筑,这必然会在提升导热性能的同时影响复合材料的力学性能。因此,探讨合理的填料表面处理以及剥离分散方法提高界面相容性和构筑有序导热网络是制备高热界面材料中的两个关键点。针对以上问题,本论文以六方氮化硼(h-BN)为导热填料,通过其在强碱溶液的高温水解辅之以超声剥离的方法制备了稳定分散的h-BN纳米片(BNNS)悬浮液;再利用减压抽滤诱导取向的方法,使BNNS与纳米纤维素(CNF)形成层堆叠型的面内取向导热网络。研究发现,当BNNS含量达到70wt%时,复合薄膜的面内热导率达到11.8W/(m·K),同时该薄膜仍具有较好的柔韧性和力学强度。研究证明BNNS的有序取向排列有利于取向方向上热导率的提升。为了提高导热复合材料的垂直导热的能力,制备了基于BNNS的面内和垂直双取向的导热网络。首先,通过静电相互作用制备了磁化BNNS粒子(BNNS@Fe3O4)。利用磁场辅助定向排列和减压抽滤法相结合制备了在薄膜内部具有面内和垂直方向呈现高度取向的导热网络。当BNNS@Fe3O4含量为30wt%,Fe3O4的含量占磁化粒子的含量的13wt%时,该双取向结构薄膜复合材料仍然具有优异的柔性,可随意弯折,垂直热导率达到1.08W/(m·K),面内热导率达到6.17 W/(m·K),综合散热效率优于面内取向导热薄膜。本研究从BNNS的多取向导热网络构筑角度实现了复合材料导热性能的进一步提升。为了进一步探索BNNS有序取向加工方法及其在导热弹性体中的潜在应用前景,采用了冰模板限域自组装法制备了BNNS@PDA/Ag气凝胶;冰模板法有利于垂直导热网络的构筑;再通过原位生成Ag纳米颗粒(Ag NPs)进一步提升了该导热网络的致密性,增加BNNS片层间接触,降低了内部的界面热阻。该气凝胶真空抽滤浇筑PDMS后制备的柔性导热垫片具有良好的柔性和抗压缩变形能力。研究发现,当气凝胶的质量份数为19.6wt%,Ag的含量占总填料含量的7wt%时,制备的BNNS@PDA/Ag-PDMS复合材料仍然具有优异的柔性,可随意弯折,在恒定的20%压缩应变下,复合材料的压缩应力仅松弛了11.7%;且其垂直热导率达到3.23 W/(m·K),本研究在BNNS的杂化导热网络的定向构筑及导热垫片类材料的应用稳定性理论分析上有所进展。
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