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密度泛函理论(DFT)作为一种研究多电子体系电子结构的量子力学方法，是当今计算化学领域最常用且最重要的方法之一，但利用DFT方法研究手性光谱和真实催化剂活性中心的工作还在发展之中。本论文应用DFT计算与实验方法相结合，对手性光谱和Fe/ZSM-5的催化活性中心及反应机理进行了研究，取得如下主要结果:
1)利用拉曼光学活性光谱(ROA)研究不对称反应的手性转移效应，理论计算对光谱进行了归属，分析了不同手性分子ROA活性差别的原因。从蒎烯环氧化进而水解生成的手性碳中心引起ROA光谱显著变化，观察到ROA活性的手性离域效应、电偶极矩磁偶极矩极化率张量β(G′)在ROA模拟中起决定作用。
2)研究了L-脯氨酸构象和ROA光谱随pH值的改变。～940cm-1处谱峰的g5与手性Cα之间耦合的ROA活性可以作为判断环构象的特征信号。与COOH/COO-(g1)基团相关的贡献反映了分子电荷密度分布随pH值的变化。
3)研究了D-葡萄糖酸内酯分子的手性光谱与构象之间的关系。羟基朝向对结构稳定起重要作用。将ECD、拉曼和ROA手性光谱对分子柔性构象的灵敏性进行了分析，对理论上稳定构象在ROA平均谱图上显示出的特征峰进行了指认。
4)对不同取代基以及不同取代位置的Aldol产物的ECD光谱进行了系统的对比。发现产物的吸收峰受到硝基吸电子效应和它与苯环共轭效应的影响、环己酮基团上的手性中心对化合物的谱峰形状有重要贡献。
5)对Fe/ZSM-5分子筛活性中心结构和反应性能进行了理论研究。骨架外Fe2+稳定性与局部结构有强依赖性，而其催化性能受局域环境影响很小。苯酚解离生成酚酸盐是苯酚脱附的竞争反应，该反应容易导致铁氧物种和双核铁催化中心失活。