碳纳米管修饰电极对几种电活性物质的电化学研究

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碳纳米管是一类最具代表性的,性能极为优异的纳米材料。自1991年被发现以来,碳纳米管得到了物理、化学和材料科学界以及高新技术产业部门的广泛关注。国内外对其进行了大量研究,在科学领域掀起了继C<,60>后又一次研究高潮。 碳纳米管在电催化和电分析化学领域中具有广阔的应用前景。利用碳纳米管独特的金属或半导体的电子特性,可以将碳纳米管制成电极。此类电极具有促进电子传递速率的能力,对很多电活性分子表现出良好的电催化作用。 本文对碳纳米管的结构、性能及其应用价值,尤其是在分析化学中的应用作了比较详细的评述。研究了多壁碳纳米管修饰电极的制备、修饰、催化性能等,并用以对重要酚类物质对苯二酚、胆汁酸类类固醇衍生物去氧胆酸、神经递质类生物活性分子多巴胺等电活性物质进行了电化学行为研究。对上述物质的研究,在环境污染、药物分析、生物分子研究等领域均有重要意义,并有助于进一步了解碳纳米管作为电极材料的特殊性能。主要研究内容和结果如下: 1.制作了碳纳米管涂层修饰电极、研究并讨论了制备方法的优化及修饰电极良好的电极性能和催化效果。实验结果表明,碳纳米管修饰电极能有效的增加电极反应面积,具有促进电子传递反应速率的能力。与玻碳电极相比,其在反应体系中的峰电流和充放电电流均显著增大,电极表面的可逆性明显增强。 2.将制得的碳纳米管涂层修饰电极应用于对对苯二酚的电化学研究。碳纳米管修饰电极对对苯二酚的电化学氧化有明显的催化作用。根据循环伏安法,微分脉冲伏安法,计时安培法等电化学方法计算得到了重要的电极反应动力学参数,如反应传递系数α、控制步骤的反应电子数n<,α>、反应速度常数k以及扩散系数D。推断得出实验条件下对苯二酚在碳纳米管修饰电极上的反应历程。实验得出了催化氧化峰电流与对苯二酚浓度的线性关系和检出限。 3.碳纳米管涂层修饰电极对生物分子去氧胆酸的电化学反应有良好的催化效果。文章详细讨论了去氧胆酸在修饰电极上的反应过程和催化机理。并根据多种电化学实验方法,得到了去氧胆酸电化学反应中的反应传递系数α,交换电流密度i<,0>,扩散系数D,以及在反应过程中的交换电子数等重要动力学参数。 4.初步探索了o-ImBPTPPMn(Ⅲ)Cl-MWNT修饰电极的制备。该电极对多巴胺的电极氧化还原反应有很明显的催化效果,氧化还原峰电流大,可逆性好。文章较为详细地讨论了多巴胺在该修饰电极上的电极反应机理,讨论了pH值、扫速等条件对氧化还原峰电流及峰电位的影响。
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