铌钽系复合氧化物的水热合成及其光催化性能研究

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近年来,利用太阳能半导体光催化技术进行降解环境污染物和分解水制氢受到越来越多的关注,有望从根本上解决能源短缺和环境污染带来的问题。由于具有独特的能带及电子结构,铌钽系复合氧化物在光催化降解有机污染物和光解水制氢方面表现出非常优异的催化性能,因而具有较大的研究价值和应用前景。  本论文采用水热法合成了一系列纳米铌酸盐和钽酸盐光催化剂,如K2Nb2O6、K4Nb6O17和Sr2Ta2O7等,并利用XRD、UV-vis、TEM等手段对所制备的催化剂的晶体结构、能带结构、表面形貌进行了表征,并研究了其光催化降解有机污染物和光解水制氢性能。此外,还通过非金属掺杂改性、半导体复合等手段提高了样品的可见光催化活性。  采用水热法合成了Sr2Ta2O7纳米片光催化剂。HRTEM结果表明,Sr2Ta2O7纳米片择优生长方向为[110]方向,并通过考察不同反应时间下样品的生长情况,确定纳米片的生长机理为溶解-重结晶机理。光催化分解水测试表明,在紫外光照射下,无需负载助催化剂Sr2Ta2O7纳米片便可实现纯水分解,产氢速率可达1800μmol/h,是块体Sr2Ta2O7材料催化活性的70倍左右。光催化降解甲基橙测试表明,Sr2Ta2O7纳米片光催化剂不仅具有优异的光解水制氢性能,还能够有效的光催化降解有机污染物。在40min内可以将100mL10mg/L的甲基橙溶液完全降解完毕,并表现出较好的循环稳定性能。  采用水热法制备了具有八面体外形的块体K2Nb2O6材料,并通过对水热法进行改进,以尿素作为均相沉淀剂,通过两步水热法制备了具有多孔结构的K2Nb2O6微米球。SEM和TEM测试结果表明,多孔K2Nb2O6微米球是由大量的超薄纳米片交错堆积而成,其比表面积高达27.8m2/g。光催化实验结果表明,与块体K2Nb2O6材料相比,多孔K2Nb2O6微米球表现出更好的光解水制氢和光降解罗丹明 B的催化性能。最后以尿素为氮源,通过简单的低温焙烧法制备了非金属氮掺杂K2Nb2O6光催化剂,拓展了K2Nb2O6材料的可见光响应范围,提高了其在可见光下催化降解罗丹明B的催化性能。  以尿素为均相沉淀剂,通过调节溶液的碱浓度,利用两步水热法制备了具有典型层状结构的多孔K4Nb6O17微米球。BET测试结果表明,K4Nb6O17微米球具有较大的比表面积,其数值高达86.6m2/g。光催化实验结果表明,多孔K4Nb6O17微米球具有非常优异的光降解罗丹明B的催化活性,其降解速率是商用P25TiO2的两倍之多。此外,多孔K4Nb6O17微米球还具有很好的光解水制氢活性,在甲醇溶液中产氢速率高达3000μmol/h。最后,以多孔K4Nb6O17微米球和水热法制备的Bi2O2CO3为起始原料,通过低温焙烧法制备了半导体复合型K4Nb6O17/Bi2O3光催化剂。光催化实验结果表明,在可见光照射下,半导体复合型K4Nb6O17/Bi2O3光催化剂具有很好的光催化降解甲基橙溶液的性能。
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