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负极材料是锂/钠离子电池的核心之一,目前传统石墨负极不能满足快速发展的移动电子设备和新能源汽车对高性能锂/钠离子电池的要求。因此,寻求和开发高容量、优异倍率性能和循环性能的新型负极材料成为迫切需求。二维材料因比表面积大、表面活性位点多、离子传输路径短、机械性能优良等特点,契合锂/钠离子对负极材料的要求。MXene是一类新型二维过渡金属碳/氮化物,兼具亲水性和导电性,且表面官能团和层间距可调。这种独特的性能组合,使得MXene电荷响应速度快、具有赝电容特征且循环性能稳定,成为锂/钠离子电池研究的热点。然而,MXene本身作为锂/钠离子电池负极时容量偏低,且在循环过程中MXene层片易发生塌陷和再堆垛,影响离子/电子在其层片内的传输。虽然可通过调控MXene本征特性和形貌结构、运用复合技术和开发MXene衍生物来缓解上述问题,但是存在调控工艺相对复杂、容量提升有限、结构设计和制备流程繁琐等问题。因此,本文从MXene及其衍生物的形貌、化学成分和结构出发,利用可控氧化手段构筑MXene基复合材料,以期强化MXene及其衍生物的反应动力学,提升其容量和倍率性能,从而实现MXene及其衍生物电极材料优良的储锂/钠性能。主要研究成果如下:针对MXene纳米片结构易塌陷和再堆垛的问题,引入第二相异质材料,构筑MOF衍生氮掺杂碳@MXene复合材料,并研究其电化学储锂性能。结果表明,该复合材料具有优异的倍率性能和长循环性能。主要归因于:以二维MXene为基体保证其良好的导电率,同时提高锂离子的扩散速率,缓解电极材料的体积膨胀;引入的MOF衍生氮掺杂碳笼具有适当大小的比表面积和孔径分布,有利于锂离子的扩散和传输;氮原子的引入为锂离子的吸附提供更多位点,提高复合材料的赝电容性能和导电性;原位制备的碳笼紧密的附着在MXene基体上,保证复合材料的结构完整性,有利于高倍率性能的充分发挥。针对MXene容量低的问题,通过聚合反应在MXene纳米片上原位复合间氨基苯酚/甲醛树脂,然后热处理,通过MXene自身氧化反应以及树脂热解反应一步制备二维TiO2@C复合材料。TiO2@C作为锂/钠离子电池负极时容量高、倍率性能优异、长循环性能好。在10 Ag-1电流密度循环1000次TiO2@C复合材料的储锂和储钠容量分别为170 mA h g-1和75 mA h g-1。这归因于TiO2@C复合材料较大的比表面积、合适的微孔结构、柔韧的二维结构、氮原子的引入以及无定型碳的包覆。针对多层MXene氧化产物容量低、工艺复杂的问题,采用微波辐射快速、高效制备MXene衍生物/碳纳米管/铁(MCI)复合材料,并系统研究不同引燃剂、不同辐射时间和辐射次数对该材料相组成、形貌结构和电化学性能的影响,最后验证微波辐射法制备MCI复合材料的普适性。获得的MCI复合材料具有优异的储锂性能,例如在10 A g-1下循环500次,容量高达175 mA h g-1,超过多数文献报道的MXene基复合材料。该优异储锂性能来源于复合体系的协同效应,包括CNTs的桥梁连接作用、金属/金属氧化物的高容量和MXen及其衍生物基体的良好导电性。同时这项技术简便、造价较低且易规模化生产,为开发高性能储能新材料提供借鉴。为进一步提升MXene衍生物活性物质的利用率,利用微波辐射法制备出一种新型三维MXene衍生物/碳纳米管/铁(3DMCI)复合结构。3DMCI复合结构由二维MXene及其衍生物构成的三维导电骨架、一维(CNTs)和零维(Fe/TiO2/Fe2O3等)组元构成,该独特的三维网络多级结构有利于锂离子的扩散和传输,同时可提高活性材料的利用率。测试结果显示3DMCI复合材料的容量、倍率性能和循环性能均优于相同条件下的MCI复合材料,特别是在大电流密度(10 Ag-1)下其储锂容量循环2000次后仍保持100 mA h g-1。综上所述,本文在利用可控氧化制备高性能MXene及其衍生物储锂/钠负极材料方面取得了一系列成果。研究结果有助于理解MXene的化学成分、结构、热稳定性对其电化学性能的影响机制,同时加速MXene的实用化进程,推动新能源技术的发展。