本论文中研究了bolaamphiphile、gemini以及无链等具有特殊结构的两亲分子的分子设计、合成、以及在气液界面上的有序超分子组装，拓展了传统LB膜研究领域所涉及的对象，并为以上几类特殊分子的设计及组装提供了新的思路和探索。　　 首先，设计合成了几类具有不同分子结构的bola分子，研究它们在界面的组装行为。实验发现，通过亚相中金属离子的配位可以构筑三维有序的表面形貌，同时不同金属离子的配位模式以及头基的尺寸也可以影响间隔基构型，表现出伸展或U型的排列。某些bola分子可以通过氢键作用与亚相中的有机小分子发生分子识别作用，与单头分子相比产生了不同配比的复合物，表现出对于分子结构巧妙设计的优越性。实验结合UV、IR、AFM等手段进行了详细的表征，得到了一些有意义的结论。　　 设计合成了几个系列特殊的非电荷gemini分子。发现间隔基的长度、刚性/柔性或亲水/疏水性的改变、以及亚相中的组分(如金属离子、染料或纳米颗粒等)，可以调节铺展膜的聚集行为和光学性质，导致不同的表面组装形貌。此外，较大芳香间隔基的空间位阻、尾部烷基链的疏水效应、以及亚相中金属离子的配位，对于手性超分子组装体的耦合模式、表面形貌以及手性开关等性能也表现出显著的调控能力。　　 此外，也对无链的非典型分子在界面的组装行为做了一些探索性的研究工作。发现间隔基对某些席夫碱铜复合物在界面上的组装行为表现出调节效应，同时其混合物的铺展行为表现出初步的自分现象。此外，具有较大芳香基团的席夫碱配体可以通过原位配位形成手性的超分子聚集体，同时头基尺寸和间隔基的取代位置的改变导致明显差异的光学性质，构筑奇特的三维有序纳米结构。同时对于席夫碱配体也进行了酸致变色等性能的研究，为构筑有序的纳米材料和制备气体传感器提供了可能。