卤族元素对CO2电化学还原过程影响的研究

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以Ag电极作为工作电极,在不同种类和不同浓度的电解液中对CO2进行电化学还原实验,筛选出最优电解液。结果表明,0.1mol/L KHCO3溶液最有利于CO2电解。用不同卤族元素Cl-、Br-、I-通过氧化还原法对Ag电极进行改性,并将改性后的电极应用到CO2的电化学还原中。结果表明,不同卤族元素改性后的Ag电极对CO2还原具有相同的催化作用,在过电势为430mV时,改性Ag电极上CO的选择性就能够达到90%以上,相当于普通Ag电极的41倍左右。通过SEM表征和对比实验进行机理分析,发现经改性后的Ag电极发生了形貌变化,并且卤族元素自身就是有利于CO2还原的催化剂。随后,将卤族元素Cl-、Br-、I-分别加入到电解液中进行还原实验,结果表明卤族元素作为电解液同样能够加快CO2的还原效率,并且按照I-> Br-> Cl-的顺序递减。在I-存在时,CO的选择性能够在590mV的过电势下达到89.2%,是同等电压下纯KHCO3溶液的28倍。通过表征得知,I-作为电解液时能够诱导Ag表面形成多孔结构,而Br-只能够让Ag电极发生微弱的形貌变化,Cl-不能使电极的形貌发生改变。由于卤素离子的吸附性能和提供电荷的能力都按照I->Br->Cl-的顺序递减,所以I-作为电解液时对增强CO2还原性能的效果最为显著。
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