负载型MnO2催化剂的合成和催化降解甲醛的性能研究

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作为人们生活工作的主要场所,室内环境的空气质量与人的身心健康有极大关系。如今甲醛已经成为室内空气中最严重的污染物之一,因此,解决室内甲醛污染成为人们普遍关注的焦点,越来越多的方法用于降解室内甲醛。研究表明,催化氧化技术可将甲醛降解CO2和H2O且操作简便、成本低、效率高,具有广阔的发展前景和实际应用的潜力。但高性能的催化剂的开发依旧是制约催化氧化技术的广泛应用的一个重要因素。本论文基于实验室前期的工作,采用简单的方法制备出不同形貌和晶型的二氧化锰MnO2,然后以MnO2为载体,合成Pt/MnO2催化剂、双金属合金Au1-xPtx/MnO2催化剂;随后又以棉纤维为载体,合成Au0.5Pt0.5/MnO2/棉纤维催化剂。并将上述催化剂应用于甲醛的催化降解反应,取得了较好的结果。实验结果表明:(1)以高锰酸钾(KMnO4)和硫酸锰(MnSO4·H2O)为原料,通过改变反应条件,如反应的温度T、pH值、反应时间t等条件制备了三种形貌和晶型不同的MnO2材料。三种MnO2材料对甲醛均有降解性能,其中鸟巢状的隐钾锰矿型MnO2具有较佳的催化性能,在180oC下甲醛可达100%降解。(2)以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为分散剂、柠檬酸钠为保护剂和抗坏血酸为还原剂,通过改变还原时间t、反应温度T、PVP的用量、Pt负载量等合成一系列Pt/MnO2催化剂,研究了不同条件对Pt纳米粒子粒径大小、粒径分布和分散性的影响。当T=80oC、t=1h、PVP:Pt=20:1(摩尔比)时, Pt纳米粒子均匀的分散在MnO2载体上,粒径在1-4nm之间。考察了不同负载量的Pt/MnO2和不同形貌的2wt%Pt/MnO2催化剂对甲醛的催化降解性能。当Pt的负载量为2wt%时,Pt/MnO2催化剂具有较好的催化性能。2wt%Pt负载到鸟巢状的MnO2催化剂具有最好的性能,在70oC时即可将甲醛完全降解。(3)采用共还原法的方法以KBH4为还原剂、PVP为保护剂在水溶液中制备出了Au-Pt双金属纳米粒子,并将其负载到鸟巢状的MnO2载体上,合成出Au1-xPtx/MnO2和[(100%-y)Au/yPt]/MnO2催化剂。通过改变Au-Pt双金属的结构、Au与Pt的比例等条件研究了(Au-Pt)/MnO2催化剂中双金属纳米粒子粒径大小、粒径分布和分散性。Au-Pt双金属纳米粒子的粒径保持在2-5nm之间,且在MnO2载体上均匀分布。双金属纳米粒子结构和Au与Pt的比例对甲醛的降解性能有较大的影响,Au0.5Pt0.5/MnO2催化剂具有最好的性能,在40oC时即可将甲醛完全降解。(4)采用简单的方法将粉末状Au0.5Pt0.5/MnO2催化剂负载到棉纤维上,通过改变Au0.5Pt0.5/MnO2在水中的分散浓度、负载量等因素将粉末状Au0.5Pt0.5/MnO2均匀的负载到棉纤维上,其实际负载量随着理论负载量的增加而先增加后趋于稳定。Au0.5Pt0.5/MnO2负载量为15wt%的Au0.5Pt0.5/MnO2/棉纤维催化剂对甲醛的催化效果最好。与粉末状Au0.5Pt0.5/MnO2催化剂相比,单位质量的活性组分催化活性有较大的提高。
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