拉曼光谱对铁基超导体向列序和铬基超导体的研究

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铁基超导材料中复杂的相图和其中多种竞争或协作的序目前这一研究领域受到了极大的关注。在未掺杂和欠掺杂的材料中,一个从四方相到正交相的结构相变总是与一个反铁磁自旋波相变在同一温度或在比后者更高的温度发生。当晶体的四重旋转对称性C4被破坏,而平移对称性仍得以保持时,向列序就形成了。当结构相变和磁性相变被抑制时,超导相往往会出现。为了理解铁基超导体中的超导机制,结构序、磁有序和超导序之间的关系是非常值得关注的。向列序形成的驱动力是晶格、自旋还是轨道自由度在目前仍是争论的热点问题。  拉曼散射作为一个对相位与对称性敏感的实验手段,非常适合对高温相中的涨落行为以及相变前后对称性破缺的研究。在这里我们利用电子拉曼光谱来研究铁基超导中的向列序起源问题。  本篇论文的主要内容如下:第一章介绍了铁基超导体的主要性质和丰富的相图。第二章我们简要介绍了拉曼散射的基本理论原理,以及电子拉曼散射实验仪器。第三到五章详细介绍了我利用拉曼散射在铁基超导体和铬基超导体上的主要工作,分别是:  1.铁基超导体中的向列序相变的研究欠掺杂和最佳掺杂的铁基超导体中的向列序相变的起源一直是铁基超导研究领域争议的话题。为了弄清楚向列序相变的驱动力问题,我们利用极化分辨的电子拉曼散射对铁基超导体中的代表性材料122体系的母体EuFe2As2和SrFe2As2进行了研究。我们在XY对称通道下观测到了从室温到结构相变温度的临界涨落现象。这一涨落随着温度的降低以正比于(T-θ)-1的规律增长,并指向一个隐藏的相变温度θ。这个未实现的相变是费米面涨落导致的Pumeranchuk相变,在以上两种材料中低于结构相变温度60K以下。此外,我们利用超高分辨的拉曼光谱在极低频处观测到了具有XY对称性的声子与轨道涨落的共存。这支声子具有声频支的特性,对应晶格从四方相到正交相的畸变。对此我们建立了一个电声子耦合模型来描述XY对称性下的拉曼响应谱,并由此得到电声子耦合强度为Vep≈100cm-1,这远小于把向列序相变从θ提高到TS所需的Jahn-Teller能量。我们的结论支持发生在TS向列序相变与在θ的未实现的向列序相变有不同的起源,也就是说发生在TS向列序相变不是由费米面涨落驱动的。  2.铁基超导体中应力诱导的向列序的研究铁基超导体中,二重简并的Fe-As面内的Eg声子的劈裂可以作为C4旋转对称性破缺的判据。我们研究了经过不同手段处理的EuFe2As2的ac表面上的Eg声子随温度的变化行为。在低温相,Eg(B2g/B3g)声子的能量劈裂与晶格序参量(a-b)/(a+b)成正比。从经过精细抛光的ac表面,Eg声子只有在结构相变温度以下才开始劈裂,表明在无内应力的样品上,C4对称性的破缺仅发生于TS以下;在刀片切割的样品上,Eg声子在名义结构相变温度之上几十K开始有异常展宽,表明刀片切割过程在材料内部引入了永久的导致C4对称性破缺的应力场,这也解释了其他一些实验中观测到的TS以上C4对称性破缺的现象。  3.K2Cr3As3中的电声耦合与超导配对机制的研究最近发现的准一维Cr基超导材料K2Cr3As3的超导机制引起了广泛研究兴趣。我们用偏振分辨的拉曼散射研究了K2Cr3As3的声子谱。在该材料中,我们检测到了布理渊区中心的2个A1声子和三E个声子。这些声子随温度变化均满足非谐退化模型。其中的一个A1声子模式显示出Fano线型,并且这个Fano线型的不随温度变化。基于常规超导体假设,从Fano线型中获得的电声子耦合强度不足以产生6.1 K的超导,因此我们排除了K2Cr3As3是BCS常规超导体的可能。第一性原理的声子谱计算的声子能量值与实验符合的很好,通过与计算对比,我们发现有Fano线型的声子对应的是同一层中的Cr原子的同相振动,这种振动模式与理论计算得到的磁性基态吻合。这一观察结果表明,在K2Cr3As3中的磁性涨落与电子结构之间通过晶格产生耦合。  第三章与第四章联系紧密,在这两章中我们分别从同一类样品的ab面和ac面出发研究了铁基超导体中的向列序问题。第五章关注了一种新材料,相对独立。  第六章是全文总结与展望。
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