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超快激光光谱技术最常见的有飞秒荧光上转换技术、飞秒泵浦探测技术和光学克尔门技术等三种技术。这些技术可用来研究半导体、染料敏化太阳能电池、生物和染料大分子等复杂体系的激发态动力学过程,主要包括体系的能量传递、电荷分离和复合、激发态光致异构化等方面。本论文工作运用飞秒荧光上转换和泵浦探测技术分别研究了量子点CdTe荧光强度在飞秒到皮秒量级随时间的演化过程和核壳量子点CdSe/CdS/ZnS飞秒到皮秒量级的漂白恢复动力学过程,并建立了相应的动力学模型,从而获得了量子点中的电子、空穴的能量转移、载流子复合等动力学过程的一些重要信息以及量子点中的俘获态的一些分布规律。
本论文分为以下几章:
第一章,主要介绍了飞秒激光器的发展历程、飞秒激光的应用、量子点的性质及其应用,最后阐述了本论文选题的意义。
第二章,主要阐述飞秒激光的工作过程及原理,并对实验中涉及到的两套激光系统及其性能参数作了详细地描述。最后对三种超快光谱技术的主要思想、技术原理和优缺点作了详细地介绍。
第三章,借助飞秒荧光上转换光谱技术测得CdTe量子点在400nm的飞秒激光的激发下的荧光飞秒到皮秒量级时间分辨光谱。实验结果表明,荧光的上升时间主要决定于价带空穴运动,光生空穴从原始的空穴态弛豫到禁带底部的价带边缘的最长的时间大约1.6ps。实验也证实了在禁带中存在一定量的浅的俘获态和深的俘获态,俘获载流子的俄歇弛豫过程大约持续5ps。
第四章,选择320nm和380nm泵浦光分别激发样品CdSe/CdS/ZnS量子点的壳层和核层,利用飞秒泵浦探测技术测得该体系的瞬态透射谱和各漂白带的漂白恢复动力学曲线。实验结果表明载流子在CdS壳层中弛豫过程非常迅速(约130fs),时间明显短于载流子在CdSe核层中的弛豫时间(约400fs)。实验也证实了CdS与ZnS界面的空穴俘获态主要分布在较高的空穴态附近,而量子点的CdSe与CdS界面俘获态主要分布在CdSe价带和导带附近,且价带顶部附近的俘获态基本上是均匀分布的。
第五章,总结与展望。