近年来，对于石墨烯的应用已经渗透到了能源存储、柔性显示、纳米涂层、海水过滤等各个领域.而石墨烯-流体界面系统在这些应用领域中可谓是无处不在，比如，超级电容器中电解液离子吸附在石墨烯表面，海水过滤中水快速通过石墨烯毛细通道以及水流过石墨烯发电等等.石墨烯-流体界面性质不仅决定着石墨烯与它周围环境的相互作用，还直接影响着石墨烯本身的性质.这一问题不仅引起了工业界的广泛关注，也引起了学术界的研究兴趣.在界面上，往往是多种物理机制耦合作用，多种分子间力和表面力相互竞争，使得界面问题本身非常复杂.而又由于石墨烯是一种二维固体材料，区别于传统的三维固体材料，它与流体的相互作用为表面与界面物理力学的研究带来了新的挑战.本文采用跨尺度模拟和跨尺度理论相结合的研究方法，从电子和原子层次出发，针对石墨烯-流体界面系统中存在的四个关键科学问题:石墨烯表面受限水的结构和相变、碳纳米孔的尺寸和曲率对气体吸附的影响、移动接触线诱导的石墨烯变形和电弹性毛细波的物理力学机理，展开研究.　　水在石墨烯表面的吸附能和吸附构型:采用密度泛函理论得到了水分子和水分子簇在石墨烯表面的吸附能和构型;进一步研究水分子在石墨烯/金属表面的吸附性质，发现石墨烯相对于本文所研究的两种金属表面Cu(111)和Ni(111)几乎是润湿“不透明”的;通过拟合密度泛函计算的数据得到了水分子与石墨烯相互作用的分子力场参数;采用分子动力学模拟，发现水膜在石墨烯表面呈现出了受限液体的类固性质，水膜的有序结构与石墨烯是非公度的.　　水膜在带电石墨烯表面的相变:在石墨烯带电量增加的过程中，水膜在石墨烯表面经历了电致融化和电致结冰的相变过程，并揭示了相关的机理;提出了新的序参量来表征相变过程中水膜旋转对称性的变化;发展了基于Frenkel-Kontorova模型的分子动理论来描述这一相变过程.　　甲烷在碳纳米孔中的吸附:在亚临界条件下会发生毛细凝聚现象，而超临界条件下却没有;发现吸附相具有比体相更强的储存甲烷的能力，并且存在最优孔径使得甲烷在碳纳米管中的吸附量最大，综合考虑碳纳米管的尺寸和曲率效应从分子尺度上揭示了该现象的物理力学机理;考虑到吸附相承受了来自纳米孔壁额外的压力，首次在体相状态方程的基础上建立了吸附相的状态方程.　　石墨烯-水系统的弹性毛细和电弹性毛细:通过分子动力学模拟实现了液滴引导石墨烯在离平面方向发生变形形成胶囊结构或者纳米卷的弹性毛细过程;拓展了电弹性毛细的应用范围，纳米电润湿中产生的前驱膜不仅可以驱动石墨烯解包裹，还可以进一步驱动石墨烯折叠，以及将石墨烯从基底表面剥离;纳米尺度的电弹性毛细中存在两个前驱膜的相互竞争，以波的形式运动，定义为电弹性毛细波;通过分子动理论研究了两个前驱膜的相互作用机理.