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钴基催化剂的组成和制备方法对费托合成反应的催化活性有着非常显著的影响,因此,选择和制备一种合适的钴基催化剂尤为关键。本论文在本实验室在催化剂的研制和工艺开发方面已取得进展的基础上,对Co/5%ZrO2-SiO2催化剂进行了研究,取得了以下成果:
1.通过浸渍法用硝酸氧锆对直径为2~5mm的SiO2小球进行改性,制备出ZrO2-SiO2复合载体。实验表明ZrO2-SiO2复合载体催化剂反应性能明显高于单一的SiO2载体催化剂的反应性能。实验还表明,ZrO2-SiO2复合载体并不是ZrO2和SiO2的简单的机械混合,ZrO2的适宜负载量是5%;
2.采用非均匀浸渍法制备的活性组分不均匀分布的“蛋壳”型Co/5%ZrO2-SiO2催化剂,能更加充分利用了载体的外表面,显著减小内扩散控制对费托合成的不利影响,显著提高了合成气转化率。在温度507K,压力1.5MPa,空速614.8h-1条件下,3.7%Co/5%ZrO2-SiO2催化剂上CO转化率为72.1%,C5+选择性为55.6%。