Co、Mn掺杂ZnO稀磁半导体特性研究

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自旋电子器件由于具有体积小,速度快,非易失性等优点,可以极大提高信息的处理速度。稀磁半导体作为自旋电子器件中的关键材料,目前已经引起了电子学、物理学及材料科学等多学科研究者的关注。ZnO基稀磁半导体由于具有性质稳定、原料丰富、可以实现高浓度掺杂等优点,并且在光、电、磁等领域存在众多优异性质,已经成为了稀磁半导体研究的热门领域,并取得了一定的进展。但在众多的理论计算和实验研究成果中,仍然存在很多亟需解决的问题,如实验重复性差、居里温度低、磁性起源机理不明确等。为寻求具有高居里温度的ZnO基稀磁半导体,本文采用了基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理研究方法,计算并讨论了Co、Mn单掺杂和共掺杂ZnO基稀磁半导体的磁稳定性和磁性起源机理,并研究了非金属元素和本征缺陷的引入对Co-Mn共掺杂ZnO的影响。得到研究结果如下:(1)分别构建了2×2×2的Co单掺杂ZnO和Mn单掺杂ZnO超晶胞模型,对它们在五种不同掺杂位置下的构型进行计算和分析。结果表明:Co单掺杂ZnO和Mn单掺杂ZnO都不具有室温铁磁性。系统的磁稳定性与杂质元素的掺杂位置有很大关系,其中Co掺杂ZnO在两种构型下表现出铁磁性,另外三种构型下表现出反铁磁;Mn掺杂Zn O五种构型均表现出反铁磁性。从能量角度来看,Co掺杂ZnO和Mn掺杂ZnO均趋向于紧密构型,即当掺杂原子间距离较近时,体系基态能量更低、结构更稳定。(2)根据掺杂位置的分析结果,构建了紧密构型下的Co-Mn共掺杂ZnO模型。对其磁性和电子特性的计算和研究表明:相比于单掺杂体系,Co-Mn共掺杂ZnO表现出了稳定的铁磁性,并且具有远高于室温的居里温度。其磁性起源主要是Co和Mn的3d电子通过邻近O原子发生的交换作用。(3)为研究实际制备中常见的空位缺陷和杂质对ZnO基稀磁半导体的影响,本文在Co-Mn共掺杂ZnO体系中引入了空位及非金属元素的掺杂缺陷。结果显示,当Co-Mn共掺杂ZnO中引入O缺陷、C元素和N元素后,体系从铁磁稳定转变为反铁磁稳定。从而表明在Co-Mn共掺杂ZnO中,O缺陷、C元素和N元素的引入不利于形成室温铁磁体,在制备过程中要避免这些杂质的产生。Zn空位的引入对于Co-Mn共掺杂ZnO的磁性和居里温度有明显的提高。具体表现在:增强了邻近O原子和Co原子的磁矩,但对Mn原子的磁矩略有削弱。体系自旋劈裂的产生除Co-3d、Mn-3d电子的共同作用外,Zn空位的引入也大大加强了O-2p在费米能级处的自旋劈裂。
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