【摘 要】
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本论文主要利用离子成像技术研究了几种气相多原子分子态-态相关的光解反应动力学过程。这些工作对于理解基元化学反应的机理以及大气环境化学有着重要的意义。
作为主
【出 处】
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中国科学院研究生院 中国科学院大学
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本论文主要利用离子成像技术研究了几种气相多原子分子态-态相关的光解反应动力学过程。这些工作对于理解基元化学反应的机理以及大气环境化学有着重要的意义。
作为主要的温室气体,二氧化碳近年来倍受关注。由于复杂的激发电子态结构,它的光解动力学研究是一项非常有挑战性的课题。其中二氧化碳分子在真空紫外(VUV)波段自旋禁阻的非绝热过程是一个重要的问题。作者利用离子速度成像设备,第一次观察到CO振动水平分辨的态相关结果。实验数据为理解二氧化碳157nm光解过程中势能面交叉的机理提供了依据。
因涉及多个势能面相关的多通道解离路径,甲醇分子在VUV波段光解动力学过程一直是物理化学家关心的问题。实验上应用离子速度成像首次给出甲醇分子在157nm光解CH3(v2)+OH(v)产物通道振动水平分辨的态-态相关信息:OH振动态布居是反转的;OH(v=2)布居随CH3(v2)内能增加有反常的下降行为。二步解离的甲基信号也被观察到:第一步CH3OH中O-H键断裂生成CH3O;第二步CH3O再吸收一个探测光的光子,继而产生慢速的基态甲基。
甲硫醇对于地球大气和工业生产都是一个非常重要的分子。甲硫醇在紫外区光解离过程的锥型交叉机理吸引了广泛的兴趣与关注。本文采用直流弱电场切片离子成像方法对甲硫醇分子在204nm光解动力学进行了深入的研究。实验获得了CH3(v2)+SH(v)的态-态相关信息。两种与甲醇类似的两步解离产物通道被观测到。其中一种获得了振动水平的分辨。
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