晶格应变及多场耦合对钙钛矿锰氧化物薄膜物性的调控

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钙钛矿锰氧化物由于其内部电荷、晶格、自旋和轨道之间的强烈耦合作用表现出极其丰富的物理性质,如金属绝缘体转变、电荷/轨道有序、相分离等等,这使其逐渐成为凝聚态物理领域的研究热点。随着研究的不断深入,人们发现相分离几乎是钙钛矿锰氧化物体系的普遍特征,与该体系中很多物理现象均有着密切关系。并且其对外界条件(磁场、电场、辐射、压力、应变等)十分敏感,微小的扰动就能打破各相之间的平衡,引起电子结构、有序度、磁/电特性等的连锁反应。在众多的微扰中,晶格应变被认为是最普遍也是最重要的一种。本文通过多种手段引入晶格应变,系统研究了晶格应变和多场耦合作用对钙钛矿锰氧化物相分离和磁/电性质的影响。主要内容如下:  1.利用衬底与块材之间的晶格失配引入晶格应变,研究了晶格应变对Pr0.7(Ca1-xSrx)0.3MnO3薄膜载流子局域化、电声耦合及宏观输运性质的影响。研究发现,虽然张应变和压应变均能增强J-T畸变,加剧电子局域化,使得薄膜的金属绝缘体转变温度(TMI)降低,极化子的激活能(EA)增加,但张应变薄膜中TMI降低幅度和EA增加幅度更大,对电声耦合作用的影响更强。这导致两者对薄膜渗流输运行为的影响不同:张应变有利于电荷/轨道有序相,导致升降温曲线间的热滞后增加,从而加强相分离;而压应变有利于铁磁金属相,进而削弱相分离。  2.利用PMN-PT衬底显著的反压电效应,通过外加电场诱导的各向异性应变场,在具有相分离特征的(011)-PCSMO/PMN-PT薄膜中首次观察到了人工可控的反常渗流输运行为。在外加电场作用下,薄膜在金属绝缘体转变温度附近出现了显著的具有方向依赖性的反常负热滞后([100]方向~-17.5K,[01-1]方向~+4.5K),同时在[100]方向出现高达11460%的超大正电致电阻效应。进一步研究表明,该反常渗流输运行为和面内各向异性应变场诱导的铁磁畴择向生长及轨道择优占据密切相关。更有意思的是,磁场可以削弱甚至反转铁磁畴的择向生长,从而调控上述的负热滞后和电致电阻行为。  3.对比研究了电场诱导的各向同性应变和各向异性应变对宽带系Pr0.7Sr0.3MnO3/PMN-PT(PSMO/PMN-PT)薄膜磁性的的影响,观察到了应变调控的磁记忆效应。研究表明,虽然两者对PSMO薄膜磁性均存在一定的调控作用,但(100)-PMN-PT衬底引入的各向同性应变对薄膜磁性的调控非常有限,薄膜磁矩只在低温下出现2.7%左右的变化;而(011)-PMN-PT衬底引入的各向异性应变对薄膜磁性的调控则比较明显,薄膜在低温表现出明显的各向异性特征:[100]方向磁矩明显减弱,而[01-1]方向则有所增加。更有意思的是,在远低于居里温度的温区内观察到了应变对薄膜磁性的非易失性调控,且具有强烈的温度依赖关系。进一步分析发现,这与电场诱导的各向异性应变在低温引入能量势垒而形成的亚稳态密切相关,其温度依赖性主要来源于热扰动和亚稳态/基态之间势垒的平衡。  4.选取具有典型相分离特征的La0.325Pr0.3Ca0.375MnO3(LPCMO)体系作为研究对象,系统研究了电场对LPCMO/PMN-PT薄膜相分离和磁/电性质的调控作用。研究表明,电场对LPCMO薄膜磁性的调控主要来源于电场诱导的各向异性应变,而且在高、低温的影响机制不同,从而导致薄膜磁性在低温表现出明显的各向异性,而在相分离温区内,薄膜面内两个方向磁矩均有所增加。更重要的是,研究发现在相分离体系中,电场对薄膜磁性的非易失性调控更加稳定,磁记忆效应温区更宽。另一方面,针对电场调制薄膜电输运性质的研究中,观察到了负电场作用下电阻的非易失性跳变。这可能主要来源于电场引入的极化效应:电场通过FMM相和COI相界面的界面电荷驱动两相界面的移动,从而对相分离的空间分布产生影响。  5.研究了应力的引入对MnCoGe基合金材料负膨胀性质的影响。利用环氧树脂粘结粉末,克服了材料易碎的特点,保留了材料内禀的巨大晶格负膨胀性质;通过粘结压片固化引入残余应力,软化晶格,改变原子的局域环境,从而展宽其结构/磁结构相变温区,最终获得了工作温区/电导可控、力学性能显著提高、且膨胀系数远高于现有报道的负热膨胀材料。可将其作为具有较大正膨胀系数材料的补偿器,从而实现高精度的温度系数甚至零膨胀。
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