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与电化学、质谱法等其他检测技术相比,基于量子级联激光器吸收光谱法的气体检测技术具有可靠性高、选择性好、检测速度快、检测精度高和便携等优点,是目前高分辨气体检测的理想方法。随着不同波长量子级联激光器的陆续研制成功,脉冲量子级联激光器吸收光谱法在环境监控、工业控制、医疗诊断和爆炸物检测等领域均得到了广泛的研究。脉冲量子级联激光器吸收光谱法自1998年首次应用于痕量气体探测以来,得到了迅速发展,但还存在如下关键性问题:激光器线宽因驱动电流热效应而展宽,导致光谱分辨率下降,进而影响检测灵敏度;b)脉冲驱动电流幅度不稳定性以及频率抖动对系统检测灵敏度产生影响;纳秒级的脉冲电流驱动装置和采样装置对测量系统的带宽和精度要求很高,比较难以实现;针对光谱中存在的非对称和非线性问题,缺乏一致的实验现象和理论解释。本文以可调谐激光吸收谱检测方法为研究对象,针对上述问题,分析了光谱扫描方法和理论,建立了输入功率、驱动脉宽与激光器调谐率及等效线宽的关系模型,完成了吸收谱校正算法,提高了系统的检测灵敏度,并揭示了脉冲幅度噪声、抖动和激光器线宽展宽是吸收谱失真的内在原因;建立了量子级联激光器的仿真模型,提出了一种基于频率补偿的方法,实现了高稳定的窄脉冲激光器驱动装置,并以CH4为检测对象,利用此装置搭建了吸收谱测量系统,系统地开展了脉间光谱、脉内光谱的实验验证工作。 本研究主要内容包括:⑴针对激光器线宽因驱动电流热效应而展宽从而导致光谱分辨率和系统检测灵敏度下降的问题,建立了驱动脉冲宽度与激光器等效线宽的关系模型,证实了激光器线宽的展宽量与驱动脉冲宽度的线性关系。并通过等效线宽与HITRAN仿真谱、测量谱的卷积关系,得到了吸收谱校正算法,提高了系统检测灵敏度。采用7.6μm波长量子级联激光器对CH4进行检测,测试结果显示,在0.75A驱动电流下频率调谐率为0.0028cm-1/ns,最低检测限为0.25 ppb·m/√Hz;在50ns的驱动脉宽下,等效线宽为0.134cm-1,采用校正算法信噪比增加约20.7%。⑵针对脉冲量子级联激光器吸收光谱法中存在的驱动电流幅度不稳定性和频率抖动导致检测灵敏度下降的问题,建立了线宽、调谐率与幅度的关系模型,解释了光谱噪声的来源。分析得出,幅度不稳定性会引起激光器的非线性调谐,从而引起吸收谱的非线性失真;消除吸收谱的非线性失真的根本方法是保证激光器的线性调谐;主流的参考通道法虽然能通过消除光强变化来提高信噪比,但无法消除线宽变化及频率抖动所带来的非线性问题。并以CH4为检测对象,采用脉内扫描光谱法验证了电流幅度与调谐率的近似线性关系,并在0.75A驱动电流下测得频率调谐率为0.0023cm-1/ns,最低检测限为0.032ppb·m/Hz,其中,光谱分辨率为247.2MHz,达到了本器件的理论极限。⑶针对脉冲量子级联激光器吸收光谱法中的窄脉冲驱动装置和幅度稳定性问题,通过理论分析和模拟仿真,提出了一种新型的频率补偿方法,消除了驱动脉冲的过冲和幅度不稳定问题,实现了一种幅值稳定的窄线宽方案,可有效提高吸收谱的分辨率和信噪比。测试结果显示,该调谐装置实现了脉冲电流为0~2A、调制频率>1kHz、驱动频率达到10MHz、最短脉宽为8.4ns、上升时间<4ns、过冲<1%的脉冲电流输出,并在30ns脉宽下测得激光器等效线宽约为0.084cm-1。⑷针对光谱中存在的非对称和非线性问题,分别采用不同分辨率的脉间光谱扫描法、脉内光谱法和固定采样时刻法进行光谱测量,来分析光谱失真问题。测试结果显示,脉内光谱法和固定采样时刻法均能观测到光谱的非对称和非线性现象,脉间光谱只能在窄线宽高分辨下才能观测到。通过理论计算和仿真,证实了本实验中光谱的非对称性来源于水分子的干扰;非线性振荡现象可能的原因是激光器调谐速度比分子碰撞的退相位时间要快。已有的报道中该现象只能在低气压下观测到,而本论文在一个大气压下依然能观测到,可能是由于测量系统中光谱分辨率和信噪比的提高。