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锰氧化物内部存在着电荷、自旋、晶格以及轨道等自由度之间强烈的耦合,表现出一系列新颖的物理性质,为新材料、新物理效应的探索提供了广阔的空间。众所周知,异质结是人工结构器件的基本构成单元。锰氧化物与掺铌钛酸锶(SrTiO3:Nb)构成的全氧化物异质结在外界电场、磁场、光辐照下常会表现出许多优异的性质。根据半导体理论,异质结的物理性质主要由界面状态决定,因而如何调控界面状态成为新材料与新物理效应设计的关键。此外,由于增强的界面效应,超薄膜异质结往往具有许多厚膜结所没有的优异性质。本文系统研究了锰氧化物超薄膜及其异质结的电、磁与光电特性,重点研究异质结界面状态的调控及超薄膜异质结的光电响应。论文的主要结果如下:
1.系统研究了不同晶格取向的锰基异质结的界面电势,发现改变异质结薄膜的晶格取向,可以明显调节界面势垒。当晶格取向由(100)转变为(110)时,相应的La1-xCaxMnO3/SrTiO3:Nb和La0.67Ba0.33MnO3/SrTiO3:Nb(LBMO/STON)异质结界面电势增加可达10%,并且随着空穴浓度和膜厚改变呈规律性变化。注意到异质结的输运行为对界面势垒具有指数依赖关系,这一变化将大幅度影响异质结的整流特性。进一步的研究表明,界面势垒的晶格取向效应和氧化物异质结特有的界面终止层偶极效应密切相关。
2.利用不同厚度的LaMnO3(LMO)作为缓冲层,我们设计了新型异质结。在La0.67A0.33MnO3/LMO(t)/STON(A=Sr,Ca:LAMO/LMO(t)/STON)异质结中发现缓冲层增强的正磁电阻效应,且磁电阻随着LMO厚度增加呈先增大后减小的变化趋势,这些与通常锰氧化物异质结的负磁电阻完全相反。在两类异质结中都观察到了这一现象,其中LCMO/LMO/STON的磁响应强于LSMO/LMO/STON。这些现象表明缓冲层增强的反常磁电阻效应在锰氧化物结中具有一定程度上的普适性。进一步研究证明磁场可导致界面势垒增加,进而导致反常磁场效应。
3.利用脉冲激光沉积技术制备了一系列不同厚度的超薄LCMO(LBMO)/STON异质结,高分辨透射电镜(HRTEM)结果表明,超薄膜界面附近薄膜生长更加均匀,几乎没有结构缺陷。相比之下,由于应变弛豫的影响,在厚膜界面上可观察到反向畴以及微结构缺陷。此外,我们还系统研究了超薄膜异质结的输运行为,发现当超薄磁性层厚度低于和高于1nm时,对应异质结的主要输运机制分别为量子隧穿过程和热电子发射过程,并且厚度为1nm的磁性层可以完全屏蔽电极和衬底之间的交换耦合作用。
4.深入研究了超薄锰氧化物膜中非平衡载流子的动力学行为及其对薄膜电子结构的依赖。基于光电效应实验,我们发现LCMO(LBMO)/STON异质结的光电行为对薄膜厚度有很强的依赖关系。光电流随膜厚增加迅速增长,直到t=6nm时,LBMO结光电流达到最大值～770:nA/mm2(λ=532nm,P=5mW),膜厚继续增加,光电流出现一个由增加到降低的转变点。考虑到超薄膜结中光载流子有限的扩散长度以及激光在薄膜中的衰减,对实验结果进行了合理的理论分析,发现非平衡载流子有限的扩散长度大大抑制了光电流,理论计算首次得出LBMO和LCMO薄膜中非平衡光载流子的最大扩散长度分别为～3.5nm和～1.2nm。
5.系统研究了不同厚度的LCMO/STON异质结光电效应的温度依赖关系。在样品冷却过程中,厚膜异质结(t≥15nm)的光电流基本呈线性增长。相比之下,超薄膜结(t≤6nm)具有更加复杂的光电行为,光电流随着温度降低先缓慢增长,然后迅速下降,最后在低温区缓慢的降低。这是首次在锰氧化物薄膜中观察到具有很强温度以及膜厚依赖关系的奇异光电行为,表明超薄膜和厚膜结界面层电子结构的差异。超薄膜中可能存在大量复合中心,导致相应的异质结光电流在低温下降低。在LBMO/STON结中也观察到了类似的现象。