新型高密度闪烁晶体Ca:GdTaO4的生长及性能研究

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高能物理、核医学等领域需要发展密度高、衰减时间短、光产额高等综合性能优良的重闪烁体。密度高的材料对高能射线或粒子的阻止本领强,能减少闪烁体的用量,有利于探测器件的小型化和集成化,进而节约成本,还可提高空间分辨率,而快衰减则有利于提高时间分辨率和能量分辨率,缩短探测时间。在目前应用的闪烁体中,以欧洲核子中心大型强子对撞机上使用的钨酸铅(PWO)密度最高,达到了8.28g/cm3,快成分的时间约为6ns,光产额为40p/MeV,铈掺杂硅酸镥(Ce∶LSO)或硅酸钇镥(Ce∶LYSO)作为医用重闪烁体的典型代表,密度为7.1~7.4g/cm3,衰减寿命为40ns,光产额约为26000p/Mev。  虽然不同的应用领域对无机闪烁晶体的性能要求不尽相同,但一般而言,高密度、快衰减是它们共同的基本要求。  稀土正钽酸盐材料LnTaO4(Ln=Sc、Y、La、Gd、Lu)是目前已知密度最高的一类无机闪烁体基质材料、它们具有稳定的化学性质以及良好的X射线吸收本领,其中尤以GdTaO4晶体因具有高密度(接近9g/cm3)及快衰减而格外引人注目。通过前期的粉体发光的研究,发现GdTaO4中掺入Ca离子后,其发光强度可增加到二倍,并且荧光衰减时间大幅度减小,甚至超过目前以快衰减而见长的钨酸铅(PWO)晶体。  因此,本论文以Ca离子掺杂GdTaO4单晶为研究对象,采用提拉法生长出不同掺杂浓度的单晶,并对其荧光及闪烁性能进行测试分析,同时与纯GdTaO4单晶和目前已广泛使用的闪烁晶体进行比较,进而探索其作为一种新型高密度闪烁体的优势与可能性。综上所述本文主要的研究内容如下:  一、探索了Ca∶GdTaO4单晶的提拉法制备工艺,成功生长出了结晶完整、外形无解理开裂等宏观缺陷的优质Ca∶GdTaO4单晶,尺寸达到了φ23 mm×30 mm,X射线摇摆曲线的半高宽仅为0.05度。  二、采用激光拉曼散射分析了晶体的振动结构,并用X射线粉末衍射的Rietveld全谱拟合得出0.5 at.%和1 at.% Ca∶GdTaO4两种不同掺杂浓度晶体的晶胞参数,并得出其密度的理论计算值分别为8.817 g/cm3和8.810 g/cm3,与纯GdTaO4晶体密度相当。通过电子探针测试了Ca∶GdTaO4晶体中钙离子的分凝系数,结果表明Ca离子在GdTaO4晶体中的分凝系数为0.09.  三、在60Coγ射线激发下,测定了1.0at%Ca∶GdTaO4晶体的光产额及其发光衰减寿命,其光产额为120±30 p/MeV,发光衰减有41.5 ns和3526.4 ns两个成分。  四、研究了不同掺杂浓度的Ca∶GdTaO4晶体的发光性质,包括常温透过光谱、激发与发射光谱以及荧光寿命等,结果表明其发光性能与GdTaO4晶体类似,但荧光寿命更短。  五、采用自准直法测试了GdTaO4晶体的折射率及其温度变化特性,并给出了其折射率方程和折射率温度系数。  Ca∶GdTaO4是目前获得的最高密度闪烁体单晶之一,且具有较高的光产额和较快的发光衰减时间,进一步提高掺杂浓度将有望提高其光产额,减小其衰减寿命,因此是一种非常有潜力的新型高密度闪烁体。
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