传统能源的过度使用已造成了严重的环境污染、能源危机和气候恶化等问题,因此世界各国都把新型可再生清洁能源的开发作为当前优先发展的重点领域。醇类燃料电池由于其污染低、理论比能量密度高、燃料来源广且便于携带等优点,而成为新能源领域研究的热点。作为燃料电池的关键材料,电极催化剂是降低电极反应活化能、加快反应速率、提高燃料电池能量转换效率的关键。目前贵金属催化剂是燃料电池中使用最为广泛的电极催化剂材料,但是其制备成本高、催化效率低,制约了醇类燃料电池的大规模商业化应用。因此,如何更好地降低贵金属用量、提高贵金属的催化效率成为燃料电池催化剂当前研究的重要内容之一。石墨烯(Graphene)是由sp2杂化的单层碳原子构成的新型碳纳米材料,这种二维平面单原子层结构决定了其新奇的物理性质、高比表面积以及优异的导电性能和机械强度,是担载高催化活性纳米材料的理想载体。将石墨烯与贵金属纳米材料相结合,在减少贵金属使用量的同时,石墨烯与贵金属粒子还会产生协同增强效应,从而显著提高催化剂材料的整体性能。因此贵金属/石墨烯复合纳米材料为新型燃料电池电催化剂的发展提供了新的契机。此外,碳载体材料上负载的贵金属纳米材料的形貌、粒径和分散程度也与催化剂的电催化性能直接相关。本论文从改变碳载体材料、添加不同辅助表面活性剂以及引进其他金属等方面入手,可控制备了不同形貌与成分的贵金属Pd/石墨烯纳米复合材料,并研究了其作为新型燃料电池阳极催化剂对于醇类物质的电催化氧化性能。主要研究内容及结果如下:1.在通过改进的Hummer法获得氧化石墨的基础上,以抗坏血酸为还原剂,采用一步还原法成功制备了 Pd纳米颗粒/石墨烯复合材料。结果显示,所制备的Pd纳米颗粒在石墨烯表面具有较好的分散性,且石墨烯负载Pd纳米颗粒复合材料相比Vulcan XC-72负载Pd纳米颗粒复合材料对醇类物质的电催化氧化表现出更好的催化活性和抗毒化能力。这证明一步还原法是一种绿色便捷的制备金属/石墨烯复合纳米材料的有效方法,且通过该方法合成的钮/石墨烯复合纳米材料作为电催化剂在直接醇类燃料电池领域有着良好的应用前景。2.为了进一步增强催化剂的催化活性,通过在Pd/石墨烯复合纳米材料的制备过程中加入晶面调控剂溴化钾(KBr),从而有效调控Pd纳米晶体的形貌,得到了规整的具有(100)晶面择优取向的Pd纳米立方体结构,并讨论了不同实验参数对Pd纳米晶体形貌的影响。研究发现,Br-可以特定吸附在Pd的(100)晶面上,有效调节各个晶面的表面能,导致不同晶面的生长速率不同从而得到(100)晶面包覆的Pd纳米立方体结构。由于(100)晶面的择优取向和石墨烯载体材料优良的电子传输性能,Pd纳米立方体/石墨烯复合纳米材料对乙醇的电催化氧化表现出比Pd纳米颗粒/石墨烯复合材料和纯Pd纳米立方体更好的催化活性和更高的稳定性。3.以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为表面活性剂,通过一步还原法在石墨烯的模板作用下得到了一种具有特殊形貌的Pd纳米片结构。详细分析了各实验参数对Pd纳米片生长模式的影响,确认了添加剂PVP与石墨烯模板两者的共同作用是形成Pd纳米片结构的关键因素,并考察了 Pd纳米片/石墨烯复合材料对于甲醇氧化的电催化性能。结果表明,与Pd纳米颗粒/石墨烯复合材料和Pd纳米颗粒/Wulcan复合材料相比,Pd纳米片/石墨.烯复合材料显示出更高的催化活性和更好的稳定性,这是因为Pd纳米片结构巨大的活性表面积和(110)活性晶面的择优取向,以及石墨烯载体材料优良的电子传输性能,使得复合材料催化活性提高。4.除了对Pd/石墨烯复合纳米材料进行形貌调控和性能研究,也对金属的成分进行了调控,制备了 Pt、Pd合金/石墨烯复合纳米材料。从提高催化活性的角度出发,对双金属催化剂中Pt、Pd的比例进行了合理优化,比较了不同Pt、Pd比例的双金属催化剂对甲醇氧化的电催化性能。当加入的Pt、Pd比例为1:3时,Pt-Pd合金/石墨烯复合纳米材料获得了最好的催化活性。之后将双金属/石墨烯催化剂与单金属/石墨烯催化剂相比,考察合金纳米颗粒是否具有优势性,以及将双金属/石墨烯催化剂分别与Vulcan负载的和无载体材料负载的双金属催化剂相比,探究载体材料对催化性能的影响。结果表明,Pt-Pd双金属/石墨烯复合纳米材料均表现出更高的催化性能与更好的长期稳定性,显示出双金属/石墨烯纳米复合材料在燃料电池的阳极催化剂上的巨大应用潜力。