多糖分子修饰的氧化石墨烯材料的制备及其在污水处理中的应用

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纺织行业得到蓬勃发展的同时,所产生的有色废水对环境造成了极为不利的影响。染料废水具有毒性大、难降解、抗氧化性强、对人体危害严重等特点,因此,快速高效的处理染料废水越来越引起人们广泛的关注。此外,重金属离子是常见的无机污染物,主要来源于采矿、化工、制革、冶金、造纸等行业生产过程中排放的污水。而重金属离子即使浓度很小,也具有非常大的毒性和致癌性。例如锰在水体中的化合价容易发生改变,过量锰的摄入会对人和动物的神经系统产生毒害;过量铜的存在则会导致代谢失衡,引起一系列严重疾病。对重金属离子的处理依然是重要而紧迫的工作。对于这些污水的治理方法多种多样,大致可以分为物化法、生化法和化学法,其作用和效果都各不相同。然而,吸附法因其成本低、实用性强、操作简单和对环境污染小等优点成为较常用的处理手段之一。本文设计制备了不同系列的多糖分子(β-环糊精、壳聚糖和纤维素)修饰的氧化石墨烯吸附材料,并用于不同染料分子和重金属离子废水的处理。本论文包括以下五个部分:  (1)以β-环糊精(β-CD)和羧甲基纤维素(CMC)混合多糖分子、及氧化石墨烯(GO)为原料,合成了一种新型吸附材料β-CD-CMC-GO。采用一系列方法对β-CD-CMC-GO的结构和形貌进行表征测试。研究了其对于含碱性品红(BF)染料的去除效果。在β-CD-CMC-GO用量为0.015g/mL、吸附温度为25oC、吸附时间为2.5h时,β-CD-CMC-GO对BF分子的吸附率为97.3%。体系吸附过程符合准二阶动力学方程,体系吸附平衡数据符合Freundlich等温吸附模型,最大吸附量为58.65mg/g,且吸附过程是自发且放热的。  (2)将硅藻土引入合成材料可以大大提高其吸附性能,以多糖分子β-环糊精(β-CD)、氧化石墨烯(GO)和硅藻土(DE)为原料,合成了一种新型吸附材料β-CD-GO-DE。通过红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)和热重分析(TG)对该材料进行了结构和形貌表征测试。将该材料用于对亚甲基蓝(MB)染料分子的吸附。吸附结果表明:β-CD-GO-DE用量为0.020g/mL、吸附温度为65oC、吸附时间为3h,β-CD-GO-DE对MB的吸附效率为98.5%。吸附过程符合准二阶动力学方程,吸附平衡数据符合 Langmuir等温吸附模型,最大吸附量为110.50mg/g,整个吸附过程是自发且吸热的。  (3)以多糖分子壳聚糖(CS)、硅藻土(DE)和氧化石墨烯(GO)为原料,合成了一种新型吸附材料CS-GO-DE。通过FT-IR、SEM、TEM、XRD、TG以及DSC对该材料做了结构和形貌表征测试。并将该材料用于对结晶紫(CV)染料分子的吸附。吸附结果表明:CS-GO-DE用量为0.015g/mL、吸附温度为35oC、吸附时间为2h,CS-GO-DE对CV的吸附效率为97.49%。吸附过程符合准二阶动力学方程,吸附平衡数据符合Frendlich等温吸附模型,最大吸附量为71.53mg/g,整个吸附过程是自发且吸热的。  (4)采用氧化石墨烯(GO)、异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)和多糖分子β-环糊精(β-CD)为原料,合成一种新型吸附材料 GO-IPDI-CDs。采用了一系列方法对GO-IPDI-CDs进行了结构表征和形貌测试。将该材料用于对甲基橙(MO)染料分子的吸附,研究显示其具有良好的吸附效果。实验结果表明:在 GO-IPDI-CDs用量为0.020g/mL、吸附温度为45oC、吸附时间为2.5h,pH为6.0的条件下,该材料对MO的吸附率为92.88%。吸附过程符合准二阶动力学方程,吸附平衡数据符合Langmuir等温吸附模型,最大吸附量为83.40mg/g,吸附过程为吸热过程,且该材料具有良好的回收再利用性。  (5)以多糖分子β-环糊精(β-CD)、壳聚糖(CS)和氧化石墨烯(GO)为原料,合成了一种新型吸附材料用于对重金属离子 Mn(II)的吸附。对β-CD-CS-GO做了FT-IR、SEM、XRD、TG以及DSC的表征测试。在吸附剂用量为0.020g/mL、吸附温度为25oC、吸附时间为3h的条件下,β-CD-CS-GO对Mn(II)的吸附效率为96.0%。吸附过程符合准二阶动力学方程,吸附平衡数据符合Freundlich等温吸附模型,最大吸附量为177.94mg/g,整个吸附行为是自发且放热的。  本文合成了五种新型吸附材料,其来源丰富、制备过程简单、且易分离,对染料分子和重金属离子有良好的吸附性能,可用于污水的净化。
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