紫外激活过硫酸盐降解水中莠灭净研究

来源 :内蒙古科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:mkkkj2009
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近年来,农药类有机污染物在不少国家水体中频繁检出,其对人体及生态安全造成的威胁已经引起学者的广泛关注。本研究选取典型三嗪类除草剂莠灭净(AMT)为目标污染物,通过对比研究紫外(UV)、紫外激活过硫酸盐(UV/PS)与紫外激活过一氧硫酸氢盐(UV/PMS)三种不同工艺对AMT的去除效果以及反应动力学模型,得出最佳去除工艺,进而深入研究水中常见物质对该工艺降解AMT的影响,推测其降解路径及降解产物,并采用响应面分析法对AMT降解工艺条件进行优化,得出最优工艺条件,为该技术的实际应用提供参考价值。  研究表明,UV、UV/PS、UV/PMS三种系统下AMT降解均符合准一级反应动力学模型(R2≥0.93)。随着底物初始浓度的增加,AMT降解率减小,准一级动力学表观速率常数kobs减小;增加氧化剂的投加量可以促进AMT降解;溶液pH的改变对UV系统下AMT的降解影响较小,而在UV/PS系统下,随着pH的增大降解率逐渐减小,在UV/PMS系统中降解率则呈现先减小后增大的趋势。pH为7时,UV/PS和UV/PMS系统中反应生成的自由基主要是?SO4-。AMT在三种不同系统下降解率基本遵循 UV/PS>UV/PMS>UV规律。通过电能效率(EEO)对三种工艺进行经济效益分析,发现UV/PS降解AMT得出的EEO值最小,说明UV/PS工艺最经济有效。  考察水中常见物质对UV/PS降解AMT的影响,发现水中Cl-浓度为5mmol/L时,会抑制AMT的降解,而其他浓度的Cl-对反应的影响并不明显;随着HCO3-浓度的增加,kobs逐渐减小;NO3-会加快AMT的去除,当其浓度为200mmol/L时对AMT降解的促进作用变弱;随着腐植酸质量浓度的增加,kobs逐渐减小。AMT在超纯水中的降解率高于其他实际水体中的降解率。UV/PS系统降解AMT过程中主要的降解产物可能是2-甲硫基-4,6-二氨基-1,3,5-三嗪和2-羟基-4-乙氨基-6-异丙氨基-1,3,5-三嗪。  采用Box-Behnken响应面法对UV/PS降解AMT进行工艺优化。考察了底物初始浓度(4~20μmol·L-1),pH(3~9),溶液中 Cl-浓度(20~180mmol·L-1)三因素对AMT降解的kobs的影响。响应面分析表明kobs与三因素关系符合二次多项式模型。初始底物浓度和pH的一次项和二次项、Cl-浓度的一次项、初始底物浓度和pH以及初始底物浓度和 Cl-浓度的交互作用对 kobs具有显著影响。通过优化得到最佳工艺参数为:底物初始浓度为4μmol·L-1,初始pH为6.88,Cl-浓度为20mmol·L-1,该条件下,进行三次重复试验,kobs为0.0477,与预测值0.050接近,表明响应面模型与实际情况吻合。
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