NaZn13型(La,Ce)(Fe,Co,Si)13系磁制冷合金的制备与性能研究

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基于“磁热效应”的磁制冷技术已经实现了从极/超低温区到近室温区的制冷,且因高效、环保、节能等优点被视为最具前景的制冷方式之一。其中NaZn13型结构的La-Fe基合金具有可调磁相变温度,低廉的成本和大的磁热效应,最有望实现商业化。本文通过熔体快淬法和铸带法制备了(La,Ce)(Fe,Co,Si)13系合金条带及铸带,并对其成相机制和成型工艺进行了系统的研究。La(FexSi1-x)13(0.85≤x≤0.9)系磁制冷合金在居里温度附近具有巨磁热效应,但该系合金工作温度远低于室温。本文通过Co、Ce对Fe、La的部分取代,进一步提高了合金的居里温度。首先,利用La0.7Ce0.3(Fe0.92Co0.08)11.4Si1.6快淬合金粉末进行常温成型,在1000℃/3h高温短时烧结之后,样品仅存在少量的α-Fe相和LaFeSi相。在2T和5T的外加磁场作用下,最大磁熵变值分别为4.1 J/(kg·K)和8.3 J/(kg·K)。本文还对La0.8Ce0.2(Fe0.95Co0.05)13-xSix(x=1.1~1.6)快淬合金条带材的磁性与磁热性能进行研究,结果表明,Si可有效提高合金居里温度,但极大地削弱了合金的磁热性能。本文通过退火热处理对La0.8Ce0.2(Fe0.95Co0.05)11.8Si1.2铸带的成相机制进行了系统研究,并利用Rietica和Photoshop软件定量分析成相过程中的各相相对含量的变化。结果表明,La0.8Ce0.2(Fe0.95Co0.05)11.8Si1.2铸带在1323K热处理12小时之后,获得了93.5wt.%以上的1:13相,热处理温度过高或时间过长都会导致1:13相的分解和α-Fe相的聚集长大。在2T的外加磁场下,经1323K退火热处理2、6、12、18、24小时,样品的最大磁熵变分别为2.79、10.42、12.50、11.74、11.68 J/(kg·K)。最后,本文系统研究了粉末粒径及其配比对La0.8Ce0.2(Fe0.95Co0.05)11.8Si1.2/Sn磁制冷复合材料的热压制备及其性能的影响。首先,对经1323K热处理12小时的La0.8Ce0.2(Fe0.95Co0.05)11.8Si1.2铸带进行机械研磨筛分成<45、45-100、100-180、180-250μm四种粒径范围颗粒,并与定量锡粉(其中La0.8Ce0.2(Fe0.95Co0.05)11.8Si1.2:Sn=9:1,质量百分比)均匀混合后热压成型,具体工艺条件为900MPa/150℃@2min。结果表明,随着粒径增至180-250?m,La0.8Ce0.2(Fe0.95Co0.05)11.8Si1.2/Sn磁制冷复合材料在1.4T和2T外加磁场下的绝热温变及最大磁熵变值分别从1.74K、6.38 J/(kg·K)增大至2.05K、7.96J/(kg·K),而此时的抗压强度值由180-200MPa降低至136MPa。通过在磁热性能较好的粗颗粒(180-250?m)中分别混入0、5、10、20、30wt.%的细颗粒(<45?m),并复合锡粉热压获得的磁制冷复合材料,结果表明,当180-250?m范围内的粗颗粒与小于45?m细颗粒重量比为4:1时(记为4#样品),磁制冷复合材料在1.4T和2T外加磁场下的绝热温变及最大磁熵变值分别从2.05K、7.96 J/(kg·K)增大至2.14K、8.71 J/(kg·K),抗压强度值达到226MPa,表明通过粉末粒径双峰搭配不仅解决了粗颗粒制备的La-Fe基磁制冷复合材料力学性能较差的问题,并进一步提高了磁制冷复合材料的磁热性能。
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