【摘 要】
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利用塑性挤压的方法成功地制备出致密BaSrCoFeO(BSCF)透氧膜管,并对透氧膜管的透氧性能进行了详细的研究.研究发现BSCF在700℃以上为体相扩散控制,并通过表面电流交换模型首
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利用塑性挤压的方法成功地制备出致密Ba<,0.5>Sr<,0.5>Co<,0.8>Fe<,0.2>O<,3-δ>(BSCF)透氧膜管,并对透氧膜管的透氧性能进行了详细的研究.研究发现BSCF在700℃以上为体相扩散控制,并通过表面电流交换模型首次测定出BSCF的体相扩散系数(D<,v>),从而定量解释了BSCF透氧大.利用氧空缺浓度迁移模型计算出BSCF稳定时间小于10分钟.用BSCF膜管构建膜反应器对甲烷部分氧化进行了研究.发现在甲烷部分氧化反应中,透氧膜的速控步骤由He吹扫时的体相扩散控制转化为内表面交换控制.在透氧膜反应器中的甲烷部分氧化机理为燃烧重整机理,并提出了燃烧重整机理对透氧膜进行甲烷部分氧化反应稳定操作的重要性.考察了在BSCF膜反应器中乙烷部分氧化反应行为,发现在活化阶段透氧量先急剧增加,而后再缓慢增加,前者由于催化剂的活化所致,后者由于膜结构的调整所致.考察了在BSCF膜反应器中进行甲烷偶联反应(OCM),发现加入偶联催化剂后,OCM反应性能得到很大的提高,C<,2>选择性在54-88％之间,产率为13-15％,C<,2>H<,4>/C<,2>H<,6>值高达12.首次提出了用混合导体透氧膜为选择氧化连续提供晶格氧的概念,并用乙烷选择氧化制乙烯为探针反应详细地阐述了这种思想.提出及制备了一种新型的双相混合导体透氧膜,并对这种透氧膜的性能进行了初步的探讨.
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