新型氧化物及复合氧化物的制备及光催化性能研究

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半导体光催化技术在能源转换和环境治理方面具有非常重要的潜在应用。但是现有的光催化剂存在诸多不利于它实际应用的缺点:大部分的催化剂如TiO2禁带宽度较大(3.0-4.0eV),只能吸收能带密度较大的紫外光,对光能的整体利用率低;很多半导体的带结构不符合光催化的要求,导致其产生的电子-空穴对的氧化还原能力较弱,光催化效率较低;半导体受到光激发后产生的电子-空穴对复合率较高;半导体的微观形貌和粒径很难控制;催化剂的光稳定性和热稳定性差,重复利用后光催化效率大大降低;催化剂的制备工艺复杂、成本较高,不利于大规模工业生产。  针对以上难题,我们采取了以下途径来探索提高光催化剂的光催化活性:(1)选取能带结构匹配的两种半导体形成复合物,一方面能够增强对光能的吸收,另一方面能够促进光生电子-空穴对的快速分离,减小重结合率。(2)选择大家研究较少的钽酸盐作为研究对象,首次以水热法合成了不同相结构的钽酸盐,并研究了NaOH浓度、温度、时间等对反应的影响。(3)通过调节反应条件和前驱体,成功控制了TiO2的形貌,并对TiO2进行了改性研究。  第一章中,从光催化技术的历史发展、应用前景、改性方法以及遇到的难点等角度,分析了今后光催化发展的方向。具体来说,综述了国内外光催化领域的研究进展,总结了光催化剂的改性方法,对目前光催化技术遇到的瓶颈进行了讨论,为本文进行两种半导体的复合、控制半导体微观形貌、光负载贵金属提供了理论依据。  第二章,采用超临界法一步反应制备了新型Bi2O3/NaBi(MoO4)2复合物,通过调节反应物中Bi/Mo的摩尔比,成功控制了复合物中Bi2O3/NaBi(MoO4)2的比例,新制备的复合催化剂的催化活性分别是纯NaBi(MoO4)2和商用Bi2O3的5倍和13倍。  第三章中,改变传统合成钽酸盐的方法,以湿化学法,Ta2O5为原料,通过调节反应温度、时间、NaOH浓度等控制产物的相组成,得到不同不同晶型结构的NaTaO3和Na2Ta2O6,  第四章中,采用不同的前驱体和溶剂,制备了片状结构和空心球结构的TiO2,并对空心球结构的TiO2进行了光还原负载Au。通过负载贵金属Au,TiO2空心球的光催化活性提高了38%。
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