在功能材料的理论设计和分子模拟研究中，能量和力学性质是两个很重要的概念。论文工作的前部分是从发展新型高能量密度材料(HEDM)的角度，利用分子模拟技术考察了含能分子的能量性质；论文的后半部分是关于端羟基聚丁二烯(HTPB)功能高分子力学性质的分子模拟研究。 论文共分为八章： 第一章为绪论，简单介绍了有关计算气态生成焓和凝聚态生成焓的问题，以及高分子力学性质模拟的基本背景和研究现状。本章还介绍了开展这些工作的目的和意义。 第二章概括性介绍了电子密度泛函理论和分子模拟的基本理论；详细介绍了固体弹性力学的基本理论，并对弹性力学性质的分子模拟方法进行了介绍和比较。 第三章以探索有机小分子凝聚态生成焓预测模型为目的，评价了新发展的半经验方法在计算刚性张力环分子气态生成焓上的性能。利用静电势和QSPR方法预测了目标分子的凝聚态生成焓，QSPR中挑选的自变量有明确的物理意义。建立的部分QSPR模型适合于大范围含能分子的筛选工作。 第四章提出了一种基于熔点模拟预测固态生成焓的方法。通过对柔性氟代硝基烷烃模型化合物的研究，实现了通过分子动力学模拟熔点来预测同类化合物固态生成焓的方法。这是高能量密度材料分子设计的另一途径。 第五章在高能量功能分子的设计方面，提出了新的设计思路。通过密度泛函理论(DFT)研究了一类新型结构的鼓状C4nN2n(n=3-8)和C4nH4nN2n(n=3-8)系列分子。重点考察了它们的能量和相对稳定。确定了C32N16等几个分子作为HEDM的侯选分子。 第六章根据HTPB高分子的实验数据采用最大熵原理构建出最可几微观结构。应用平衡态分子动力学方法模拟了该最大熵模型的黏度，同时估算了模拟的驰豫时间。通过对其在高温下的模拟，发现该体系表观上不符合Arrhenius表达形式，反映了高分子结构的复杂性。 第七章通过对最大熵模型下的HTPB(nC=9)与2，6-甲苯二异氰酸酯(2，6-TDI)形成的固化网络的考察。提出了半混建模和全混模建模的两种建模方式。用分子动力学方法和静态拉伸方法对HTPB(nC=9)—TDI固化网络的两种模型进行了弹性力学性质的分子模拟，发现微观模型的合理性对模拟结果有很大的影响。整个工作实现了全原子水平上HTPB固化体系的模拟，表明在数均官能度、数均分子量和密度约束之下，最大熵模型模拟该高分子体系的弹性力学性质具有唯象可行性。 第八章为全文总结。