超小贵金属纳米催化剂的制备及丙烯环氧化活性

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xialiaoj
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随着纳米合成技术的发展,各种形貌和尺寸的纳米金属材料已经被广泛应用于催化领域。但是,在传统的气固相催化反应中,这些新颖的纳米材料却显得有点力不从心,主要受制于其较差的热稳定性。本论文以高性能的负载型纳米贵金属催化剂的设计和制备为出发点,以分别解决纳米粒子易烧结及Ag纳米粒子合成难的两个子课题为主要研究内容,系统研究了高效合成Ag纳米粒子的方法及提高纳米粒子热稳定的方法,从而制备得到负载型Ag纳米催化剂,并考察了Ag纳米粒子尺寸对其丙烯环氧化反应性能的影响。取得了如下主要结果:  1、以Ag纳米粒子为研究对象,证实了在纳米粒子合成过程中存在聚集成核和生长的过程。在此基础上,提出了改变合成体系气氛的压力来调变纳米粒子碰撞速率的有效方法,实现了Ag金属纳米粒子的快速、高效地合成。在此基础上,采用“降温法”制备得到了尺寸分布在1~3nm范围内的Ag、Pt、Au及Pd等贵金属纳米粒子。  2、针对以金属纳米粒子为前驱体制备负载型贵金属催化剂的方法,提出了“两步焙烧法”制备高热稳定性贵金属催化剂的方法,即利用纳米粒子表面吸附的表面活性剂,通过氮气高温焙烧将其转变成炭层,充分利用炭层的物理隔离效应,制备具有高热稳定性和干净表面的负载贵金属纳米粒子催化剂。  3、采用预先处理的BaCO3为载体,通过“两步焙烧法”制备了负载有不同Ag粒径(3nm和10nm)的Ag/BaCO3催化剂,并考察催化剂在丙烯环氧化反应中的应用。结果表明较小尺寸的Ag纳米粒子,有利于提高PO选择性和丙烯转化率。
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