论文部分内容阅读
热电材料是利用材料内部载流子的输运进行热能和电能相互转化的功能材料,具有无噪音、无污染、安全性高等优点,对于汽车尾气余热、工业废热的回收利用以及热电制冷等方面有极为重要的意义。在众多热电材料体系中,Mg2X (X=Si, Ge, Sn)及其固溶体基于原料丰富、无毒、安全可靠的特点在近年来引起了研究者们的广泛关注。本文主要针对制备Mg2Si基热电材料过程中容易造成Mg的挥发和氧化等问题,设计了氢化镁低温反应法制备高纯度Mg2Si基热电材料,并结合电场激活压力辅助合成(Field-Activated and Pressure-Assisted Synthesis)简称FAPAS)技术实现了Mg2Si基热电材料的快速烧结成型。通过添加不同掺杂元素制备出了Bi掺杂的Mg2Si、Y掺杂的Mg2Sn,以及Mg2(Si, Sn)基热电材料,并研究了其热电性能。主要研究结果总结如下：MgH2反应法制备的Mg2Si以及1%Bi掺杂的Mg2Si基热电材料的热电性能结果表明：采用MgH2代替单质Mg粉作为原料制备Mg2Si基热电材料能够很好地避免Mg的蒸发和氧化,产物Mg2Si粉末的平均晶粒尺寸为500nm。同时,相比于纯Mg2Si材料,掺杂1%Bi的Mg2Si材料的电导率有大幅度提高,其ZT值也有所改善,在750K获得最佳ZT值,ZTmax=0.58。利用MgH2与Sn在管式炉中进行低温固相反应,成功地制备出Mg2Sn基热电材料。热电性能测试结果显示：Mg2Sn基热电材料在整个测温区间内均表现为n型导电机制,并随着温度的升高逐渐向p型转化。掺杂Y元素可以提高Mg2Sn基材料在低温阶段的Seebeck系数,从而提高材料ZT值,其最佳ZT值(0.032)约为文献中纯Mg2Sn材料最佳ZT值(0.013)的3倍。利用MgH2和Si、Sn反应生成的Mg2Si和Mg2Sn粉末,并结合FAPAS技术实现Mg2(Si, Sn)块体的快速致密化。实验结果表明：MgH2与Si、Sn经管式炉反应后所得的粉末并不能实现固溶,经过FAPAS烧结后可以形成Mg2(Si, Sn)固溶体材料。Mg2(Si, Sn)材料相较于纯Mg2Si和纯Mg2Sn,其热导率显著降低。