纳米材料和纳米器件由于具有奇特的性质而引起了科学家的广泛关注，本文从理论上研究了几种低维体系结构与性能的关系，探讨了调节这些材料性质的方法；还研究了电极连接的单分子体系的电学性质，为此类纳米器件的设计提供了理论上的参考。论文的主要工作如下：　　 1.基于密度泛函理论使用分子轨道和晶体轨道法研究了由C60构成的花生状二聚体和碳纳米管，首次提出了与实验测量的金属性相符合的结构，计算表明不含八元环的花生状结构是能量上稳定的，得到的能带结构表明随着结构的不同花生状碳纳米管可以是金属或者半导体。　　 2.用密度泛函理论和晶体轨道法研究了多重二氯卡宾加成的单壁碳纳米管的电子性质，发现加成可以很大程度地改变Fermi能级附近能带结构。金属型单壁碳纳米管随着二氯卡宾的加成可以打开带隔，导致金属一半导体转变。而半导体型单壁碳纳米管在本研究中首次发现也可能变成金属，这主要是由多重二氯卡宾加成导致的结构变化造成的，此外还基于形变势理论计算了其载流子的迁移率和电导率。　　 3.密度泛函理论研究表明随着过渡金属的种类和吸附位置的不同.过渡金属覆盖的单壁碳纳米管可以是磁性或非磁性的。过渡金属吸附到单壁碳纳米管上在能量上是有利的。一些磁性的结构显示大的磁矩和高的自旋极化率，而非磁性的结构可以具有高的超导转变温度。　　 4.基于密度泛函理论首次研究了由聚二碘丁二炔和二腈乙二酰胺组成的共晶结构的结合特性和电子性质。研究发现二腈乙二酰胺之间的氢键相互作用是促使晶体稳定的重要因素，其中存在氢键相互作用的协同效应。计算的能带表明共晶是一个半导体，聚二碘丁二炔可以看做是准一维链，这个一维链具有高的载流子迁移率。　　 5.应用非平衡态Green函数研究了通过连接在两个电极上的单个四氢吡咯分子的电流特征，研究表明实验上发现的电流-电压曲线负的二阶导数峰是由电声耦合对电流的阻碍造成的，这种效应取决于体系的具体特征。还用电声耦合密度分析了电声耦合的局部特征。