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二维相关光谱学是光谱分析领域中的最新进展之一，它以动态光谱数据的测定为基础，同时又与实验设计和数据处理相结合。该文结合两类化学反应体系的反应历程及机理论证，对广义二维相关光谱学的方法论进行了探讨和完善。主要研究成果包括：
(1)首次利用二维相关红外光谱方法研究了二芳基全氟环戊烯体系光致变色反应的历程及机理。对1，2-二(2-甲基-5-对甲氧基苯基-3-噻吩)-全氟环戊烯(Daeome)体系的研究结果显示，在反应过程中，噻吩环红外吸收强度的减弱发生在苯环吸收强度增加之前，表明在紫外光引发下，激发态开环分子中噻吩取代基的芳香性首先减弱，从而有利于环上取代甲基发生对旋而减小空间位阻，形成平面的过渡态，进而生成产物分子。而在对1，2-二(2，5-二甲基-3-噻吩)-全氟环戊烯BMTPF体系的研究中，利用二维相关红外光谱方法还提高了光谱分辨率，使一维红外谱图中难以分辨的不司取代位置的甲基得到有效识别。
(2)利用二维相关红外光谱方法研究了四种模型蛋白(肌红蛋白，核糖核酸酶A，牛血清白蛋白以及血红蛋白)在氘溶液中的热变性行为，以及肌红蛋白的酸变性行为，详细描述了蛋白构象变化的历程，从而说明即使是微弱的二级结构变化信息，也能在二维相关谱图中得到充分反映，提高了分析结果的灵敏性和准确性。二维相关光谱分析结果表明，蛋白在氘溶液中的热变性主要受到两个因素的作用：肽链的热运动以及溶剂分子对二级结构氢键的破坏作用。而蛋白的酸变性，则主要是溶剂中的质子直接破坏了氢键。
(3)结合上述两类化学反应体系历程以及机理的论证，对广义二维相关光谱方法论进行了探讨和完善，包括：分析了广义二维相关光谱中“伪同步交叉峰”出现的原因，并提出存在“伪同步交叉峰”时谱图的解析原则；研究了二维相关光谱符号法则在复杂化学体系中的应用。由于研究对象发生了改变，二维红外光谱和广义二维相关光谱中的符号法则不完全等同。