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对纳米结构（如有机功能分子，金属纳米团簇，石墨烯等）的可控操纵不仅能改变生长形貌，还能改变相应的物理性质，这对基本物理现象的理解和未来纳米电子器件的潜在应用都是非常重要的。本论文主要工作是利用mK-11T-UHV-STM系统进行纳米尺度的调控。首先研究了通过分子中心金属离子吸附/脱附氢原子，可逆的调控磁性酞菁锰(MnPc)分子的自旋并原理性的实现了信息存储。随后研究了通过吸附氢原子，对金属酞菁分子在Au(111)表面的吸附位和吸附构型的调控。最后研究了通过改变样品的沉积温度和退火温度，调控Graphene/Ru(111)表面的Pb岛的生长形貌和尺寸。 第一章介绍了纳米结构的制备，性质和应用，特别是利用各种外场调控分子电子学器件。第二章主要介绍实验所用到的设备的工作原理及背景知识，包括扫描隧道显微镜/术(STM/STS)，极低温强磁场的工作原理及操作。 第三章研究了吸附的H原子对MnPc/Au(111)体系的近藤效应调制作用。中心Mn离子上吸附的H原子不仅可以改变MnPc分子在Au(111)表面的STM形貌像，而且将中心Mn离子的自旋由S=3/2降至S=1，从而抑制了体系中近藤效应的产生。通过施加脉冲和加热样品两种方法，可实现吸附的H原子的单个或集体的脱附，实现了对分子的电子态结构以及自旋的可逆调控。此工作有助于更加深入的了解单分子在金属表面的相互作用和自旋性质以及在单分子器件如信息存储应用方面的探索。 第四章研究了H原子对MPc/Au(111)体系分子吸附特性的调制作用。发现对MnPc，在低覆盖下，H吸附使分子的优先吸附位由Au的FCC位变为HCP位。同时H吸附使MnPc在Au(111)的原有的两种吸附构型变为一种构型。对FePc分子，H吸附的H-FePc保持了原有的两种构型，呈现完全不同的亮暗变化。第一性原理计算得到的电子结构很好的解释了构型变化的实验结果。此工作有助于更加深入的理解和调控单分子在金属表面的吸附行为以及在单分子器件如气体传感器应用方面的探索。 除了研究磁性MnPc分子自旋量子态的可逆控制及其吸附特性控制，还研究了Pb岛在Graphene/Ru(0001)表面的生长。发现在基底温度80K沉积Pb原子，得到单层和偶数层Pb岛，且为非热平衡轮廓。室温退火后单层Pb岛消失，偶数层Pb岛转变为六边形的热平衡轮廓，增加覆盖度后得到形核密度高，尺寸小的Pb岛。直接室温沉积得到六边形轮廓的Pb岛，增加覆盖度后得到形核密度低，尺寸大的Pb岛。此工作有助于更好的解释生长温度对纳米结构形貌的的调制，通过与Pb/Si(111)表面生长的对比，阐明了基底与吸附物间相互作用对后者形貌的重要影响。本工作为更深入的研究Pb岛超导性质和基于石墨烯的金属薄膜材料奠定了基础。