【摘 要】
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该论文以超快光谱为手段研究了光合作用人工模拟体系中的若干机理问题,主要内容有下面四个方面:●视黄酸-TiO纳米颗粒分子系统存在电荷复合形成三重态的实验验证.在该研究工
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该论文以超快光谱为手段研究了光合作用人工模拟体系中的若干机理问题,主要内容有下面四个方面:●视黄酸-TiO<,2>纳米颗粒分子系统存在电荷复合形成三重态的实验验证.在该研究工作中,我们用飞秒时间分辨瞬态吸收光谱直接观察到了皮秒量级的ATRA的形成过程,以及一个与其相对应的ATRA正离子(ATRA<+>)的衰减过程.从而证明ATRA的形成是通过电荷复合而不是系间窜越形成的.●ATRA-TiO<,2>体系中,电荷复合速率与pH值之间的关系;在该研究中,我们在ATRA-TiO<,2>的体系中开展了电荷复合与pH值之间关系的研究,结果表明,电荷复合皮秒量级的快过程与在实验测量的范围内(pH1.5-3)与pH值无关,这为研究pH值影响光电转化效率的机理提供了有用的依据,并首次区分了pH影响电荷复合过程的不同机理,即电荷复合快过程反映了注入电荷与吸附物发生范得瓦尔斯接触时的复合速率,其大小受反应自由能的控制,而慢过程的复合速率与注入电子在TiO<,2>表面迁移的距离有关.●TiO<,2>与细菌外周天线蛋白复合物LH2组成超分子体系,对LH2拓扑结构的影响;我们设计了光合细菌天线分子(LH2)与粒径为8nm的TiO<,2>组装在一起的异质超分子体系,希望能够观察到细菌叶绿素分子与TiO<,2>纳米颗粒间进行的光致长程电荷转移,进而揭示蛋白质在电荷转移过程中所起的作用.●全反式胡萝卜醛的光物理特性的溶液剂效应;我们用只含有C=O键的全反式胡萝卜醛作为模型化合物,研究该分子的光物理特性随溶剂的变化,也发现的瞬态光谱红移和S<,1>态寿命缩短的现象,因此我们认为C=O的存在与这种溶剂效应有直接的关系.
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