【摘 要】
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CO和CH直接合成丙烯酸,是重要的原子经济型反应之一.该论文将光促表面反应技术应用于这一反应体系,设计并用混合溶胶凝胶法制备了Cu/ZnO-TiO系列固体材料,采用DTA-TG、TPR、XRD、TEM、BET、IR、UV-Vis和光促表面反应等技术系统地考察了固体材料的制备工艺、化学组成和表面构造对其吸光能力、化学吸附性质和光促表面催化反应性能的影响规律.用溶胶凝胶法制得的Cu/ZnO-TiO系列
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CO<,2>和C<,2>H<,4>直接合成丙烯酸,是重要的原子经济型反应之一.该论文将光促表面反应技术应用于这一反应体系,设计并用混合溶胶凝胶法制备了Cu/ZnO-TiO<,2>系列固体材料,采用DTA-TG、TPR、XRD、TEM、BET、IR、UV-Vis和光促表面反应等技术系统地考察了固体材料的制备工艺、化学组成和表面构造对其吸光能力、化学吸附性质和光促表面催化反应性能的影响规律.用溶胶凝胶法制得的Cu/ZnO-TiO<,2>系列固体材料是由晶粒粒径10nm左右的锐钛矿型TiO<,2>以及少量ZnTiO<,3>和ZnO组成的化学混合物,Cu以金属状态高度分散于固体材料表面,固体材料的比表面积大于80m<2>/g,其表面存在金属位Cu,Lewis酸位Zn<2+>和Ti<4+>,Lewis碱位Zn-O,->、Zn-O-Ti和Ti-O-Ti键中的桥氧.n-p复合型ZnO-TiO<,2>半导体材料在250-400nm紫外光区域内具有优异的吸光性能,其吸收率可达85％以上;负载金属Cu后其对可见光的吸收明显增加,同时紫外光的吸收限发生较大蓝移.CO<,2>在固体材料表面金属位Cu及Lewis酸位的协同作用下可形成双齿吸附态、剪式吸附态以及高活性的卧式吸附态;C<,2>H<,4>以端位H和C吸附在在表面金属位Cu和Lewis碱位Zn-O-上,形成非解离双点吸附态;表面金属Cu位是CO<,2>和C<,2>H<,4>的共同吸附位,导致二者之间存在一定的竞争吸附;光促表面催化反应实验结果表明,固体材料中ZnO的含量对其光催化反应性能有较大影响,组成为1％Cu/20％ZnO-TiO<,2>的固体材料性能最优,反应产物为丙烯酸、乙醛和CO;反应温度、空速及反应物组成对该固体材料反应性能有一定影响,在主波长365nm、光强为10mw/cm<2>的紫外灯照射下及温度100℃、空速200 h-1和CO<,2>:C<,2>H<,4>=1:1的操作条件下,取得了CO<,2>转化率为1.25％,C<,2>H<,4>转化率为1.23％,生成丙烯酸的选择性超过90％的优良成果;根据以上实验结果,探讨了光促CO<,2>与C<,2>H<,4>合成丙烯酸表面催化反应的机理、Cu/ZnO-TiO<,2>固体材料中各组分的作用、以及光促表面反应过程中"光-表面-热"的协同效应.
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