论文部分内容阅读
自三维拓扑绝缘体被实验发现之后,拓扑半金属材料备受科研领域的青睐。拓扑半金属是费米能级附近受晶格对称性保护由体态电子形成能带简并点的一类具有金属态的物质。不同于在动量空间中形成离散简并点的狄拉克半金属(DSM)和外尔半金属(WSM),拓扑节点线半金属(TNLSM)的能带简并点可以形成更具复杂性的一维构型,例如节点线、节点环、节点链等,同时在实验中发现了巨磁阻、超导等新颖的物理现象,使得其在凝聚态物理领域的研究热度一直高居不下。
材料的物理和化学性质往往由体系内部的电子行为所决定,因此对于材料电子结构信息的探索至关重要,而角分辨光电子能谱(ARPES)是唯一可以直接探测材料三维电子结构的实验技术。在这篇论文中,主要通过ARPES技术实现对层状拓扑半金属电子结构的测量,取得了如下的研究成果:
1.利用ARPES和第一性原理计算,系统研究了拓扑节点线半金属ZrSnTe和ZrSiTe的电子结构。通过进行大范围的动量空间和光子能量依赖测量,识别了来自体态和表面态的电子结构。同时沿着M-A和X-R方向上Dirac节点线的发现无疑证实了ZrSnTe和ZrSiTe是拓扑Dirac节点线半金属。除了在WHM系列中普遍存在的floating band外,在ZrSiTe中还发现了具有不同能带趋势的鼓膜状表面态和无间隙的表面态。通过表面钾原子沉积实验,沿X-R方向发现了位于费米能级的狄拉克线节点,这与我们的第一性原理的计算结果完全一致。重要的是,这些体态和表面态在表面钾沉积时表现出不同的能带响应。这种差异不仅反映在整个能带结构的非刚性位移上,而且还反映在表面态色散的明显改变。我们的研究结果表明,具有非平庸电子结构的WHM材料可以通过钾原子沉积或表面修饰等方式实现对能带结构的调制,甚至可以产生新的拓扑输运行为。
2.结合ARPES技术和第一性原理计算,对ZrSiX(X=Se,Te)的电子能带结构进行了比较。由于Te的原子半径大于Se,使得ZrSiTe具有更强的二维性,沿着高对称方向上的Dirac节点线电子色散明显弱于ZrSiSe。此外,X原子从Se到Te的变化,导致SOC强度的增强,使得表面态和体带产生明显的能带劈裂。尽管晶格应力和SOC并没有解除Dirac节点线的简并度,但它们可以共同改变Dirac点的相对位置。这为通过调整狄拉克点的位置实现新的输运行为提供了一种可行的方法。值得注意的是,先前的理论计算表明,ZrSiSe可能是平庸的拓扑半金属,而ZrSiTe被证明具有非平庸的拓扑行为,这强烈表明ZrSiSe和ZrSiTe之间存在拓扑相变。因此,对ZrSiX(X=Se,Te)及其相关化合物的进一步研究对拓扑相变的探索具有重要的指导意义。
3.利用能够直观精确探测晶体电子结构的APRES技术和其他表征手段研究Nb3SiTe6单晶的电子结构。我们的实验结果揭示了在S-R路径上节点线的缺失,同时给出了沿着S-R方向费米能级处hourglass狄拉克色散稳定存在的实质性证据。不仅如此,实验结果还发现在ky=π平面形成能够在自旋轨道耦合存在的情况下稳定存在的节点面,这与ZrSiS是截然不同的。更值得注意的是,在垂直于解理面的kz方向(沿着U-R方向)观测到节点线的能带结构,表明Nb3SiTe6是一个多种拓扑行为共存的新型拓扑半金属。
4.研究Se替代和Cr插层对于ZrTe2电子结构的影响。对于Se替代ZrTe2的体系ZrTe2(1-x)Se2x,在Γ点处的价带由于自旋轨道相互作用导致能带发生劈裂,并且随着Se替代的增加导致劈裂幅度逐渐减弱。同时,还发现劈裂后最上层价带的有效质量随着Se含量的增加呈现出增大的趋势。不仅如此,Se替代导致ZrTe2(1-x)Se2x间接能隙的打开,使得体系发生从拓扑半金属到半导体的转变。对于Cr0.4ZrTe2单晶,通过ARPES系统研究超导体Cr0.4ZrTe2的电子结构。通过与母体化合物ZrTe2的比较,发现Cr的插入导致能带结构发生了明显的变化。Cr元素的插层并没有带来简单的电荷掺杂效应,而是引起了能带结构的剧烈变化,从无能隙半金属型转变为具有间接带隙半金属型,布里渊区中心附近的价带移动到费米能级以下。最终,在Cr0.4ZrTe2中,M点周围的电子占据了电子输运性质的主导地位。此外,M点周围的额外电子态在较大的能量尺度上表现出强烈的温度依赖行为,这表明与极化子的存在密切相关。
材料的物理和化学性质往往由体系内部的电子行为所决定,因此对于材料电子结构信息的探索至关重要,而角分辨光电子能谱(ARPES)是唯一可以直接探测材料三维电子结构的实验技术。在这篇论文中,主要通过ARPES技术实现对层状拓扑半金属电子结构的测量,取得了如下的研究成果:
1.利用ARPES和第一性原理计算,系统研究了拓扑节点线半金属ZrSnTe和ZrSiTe的电子结构。通过进行大范围的动量空间和光子能量依赖测量,识别了来自体态和表面态的电子结构。同时沿着M-A和X-R方向上Dirac节点线的发现无疑证实了ZrSnTe和ZrSiTe是拓扑Dirac节点线半金属。除了在WHM系列中普遍存在的floating band外,在ZrSiTe中还发现了具有不同能带趋势的鼓膜状表面态和无间隙的表面态。通过表面钾原子沉积实验,沿X-R方向发现了位于费米能级的狄拉克线节点,这与我们的第一性原理的计算结果完全一致。重要的是,这些体态和表面态在表面钾沉积时表现出不同的能带响应。这种差异不仅反映在整个能带结构的非刚性位移上,而且还反映在表面态色散的明显改变。我们的研究结果表明,具有非平庸电子结构的WHM材料可以通过钾原子沉积或表面修饰等方式实现对能带结构的调制,甚至可以产生新的拓扑输运行为。
2.结合ARPES技术和第一性原理计算,对ZrSiX(X=Se,Te)的电子能带结构进行了比较。由于Te的原子半径大于Se,使得ZrSiTe具有更强的二维性,沿着高对称方向上的Dirac节点线电子色散明显弱于ZrSiSe。此外,X原子从Se到Te的变化,导致SOC强度的增强,使得表面态和体带产生明显的能带劈裂。尽管晶格应力和SOC并没有解除Dirac节点线的简并度,但它们可以共同改变Dirac点的相对位置。这为通过调整狄拉克点的位置实现新的输运行为提供了一种可行的方法。值得注意的是,先前的理论计算表明,ZrSiSe可能是平庸的拓扑半金属,而ZrSiTe被证明具有非平庸的拓扑行为,这强烈表明ZrSiSe和ZrSiTe之间存在拓扑相变。因此,对ZrSiX(X=Se,Te)及其相关化合物的进一步研究对拓扑相变的探索具有重要的指导意义。
3.利用能够直观精确探测晶体电子结构的APRES技术和其他表征手段研究Nb3SiTe6单晶的电子结构。我们的实验结果揭示了在S-R路径上节点线的缺失,同时给出了沿着S-R方向费米能级处hourglass狄拉克色散稳定存在的实质性证据。不仅如此,实验结果还发现在ky=π平面形成能够在自旋轨道耦合存在的情况下稳定存在的节点面,这与ZrSiS是截然不同的。更值得注意的是,在垂直于解理面的kz方向(沿着U-R方向)观测到节点线的能带结构,表明Nb3SiTe6是一个多种拓扑行为共存的新型拓扑半金属。
4.研究Se替代和Cr插层对于ZrTe2电子结构的影响。对于Se替代ZrTe2的体系ZrTe2(1-x)Se2x,在Γ点处的价带由于自旋轨道相互作用导致能带发生劈裂,并且随着Se替代的增加导致劈裂幅度逐渐减弱。同时,还发现劈裂后最上层价带的有效质量随着Se含量的增加呈现出增大的趋势。不仅如此,Se替代导致ZrTe2(1-x)Se2x间接能隙的打开,使得体系发生从拓扑半金属到半导体的转变。对于Cr0.4ZrTe2单晶,通过ARPES系统研究超导体Cr0.4ZrTe2的电子结构。通过与母体化合物ZrTe2的比较,发现Cr的插入导致能带结构发生了明显的变化。Cr元素的插层并没有带来简单的电荷掺杂效应,而是引起了能带结构的剧烈变化,从无能隙半金属型转变为具有间接带隙半金属型,布里渊区中心附近的价带移动到费米能级以下。最终,在Cr0.4ZrTe2中,M点周围的电子占据了电子输运性质的主导地位。此外,M点周围的额外电子态在较大的能量尺度上表现出强烈的温度依赖行为,这表明与极化子的存在密切相关。