本论文介绍了作者博士期间在价壳层伴线方面的研究工作，包括选取二硫化碳(CS2)分子和氧化亚氮(N20)分子作为样品，首次实现了的可分辨的独立的分子价壳层伴线的电子动量谱学研究以及乙烷分子和CFnC14-n系列分子电离能谱的对称匹配簇组态相互作用(SAC-CI)理论计算。论文分为如下六章。　　 第一章概述了伴线的基本概念、研究手段及研究现状。　　 第二章概述了电子动量谱学的(e，2e)理论背景和实验方法。　　 第三章概述了计算中用到的基本理论方法，包括Hartree-Fock理论、密度泛函理论和对称匹配簇组态相互作用理论。　　 第四章介绍了CS2分子价壳层伴线的电子动量谱学研究。得益于谱仪的高能量分辨，实验分辨出CS2分子外价壳层4个主电离峰和5个振激伴线峰。通过比较实验电子动量分布和理论电子动量分布，得到了伴线的标识和极强度。实验结果也和SAC-CI general-R理论计算进行了比较，总体上符合，但实验显示伴线2应由2Πu2∑g+，伴线3由2∑g+、2Πg离子态共同贡献。此外，与理论计算相比，实验获得的主电离峰x2Πg极强度相对较低。　　 第五章介绍了N20分子价壳层伴线的电子动量谱学研究。实验分辨N20分子外价壳层4个主电离峰和6个伴线峰，获得了它们的电子动量分布。通过对实验动量分布和理论动量分布的比较，得到了伴线的标识和极强度，澄清了前人对伴线5和伴线6标识上的错误和争议。　　 第六章介绍了乙烷分子和CFnC14-n系列分子电离能谱的SAC-CI理论计算，计算得到的模拟电离能谱与EMS束缚能谱符合地很好。在考虑了关联伴线对CFnC14-n系列分子3a1电离峰实验动量分布的影响后，理论动量分布与实验动量分布符合地很好。　　 论文的最后部分是对博士期间从事工作的总结及对未来进一步工作的建议和展望。