打印技术不仅可实现精密复杂图案的直接书写，并且为纳米功能材料的可控组装提供了有效途径。通过对墨水材料及界面性质的调控，能够实现功能材料的图案化与功能器件的制备。新型的二维纳米材料具有优异的物理性质，研究其在打印过程中的组装行为，设计构筑新型的组装结构，探索制备具有特殊功能的电子器件，具有重要的科学意义和应用价值。本论文从二维纳米材料的打印、组装及应用出发，发展了基于直写技术的石墨烯材料墨水，利用其在不同界面中的组装特点，研究了打印及组装成型过程中的基本表界面物理化学问题，构建了从一维、二维到三维的结构体系，实现了石墨烯功能材料在高导电柔性电路、传感、驱动、储能等打印器件中的应用。　　主要研究内容如下:　　(1)利用打印技术在气-液界面组装构筑了图案化的石墨烯二维组装结构，制备了高导电柔性电路及电响应驱动器。通过将大片层的氧化石墨烯引入到墨水体系中，利用尺寸效应实现了更好的流变行为、剪切力诱导的二维片层取向，以及片层间接触电阻的降低，得到了高导电的石墨烯柔性电路。该电路图案表现为二维组装石墨烯的层状微结构，电导率可达4.51×104Sm-1，突破了打印石墨烯的最优结果。在此基础上，制备了具有低电压驱动及快速响应的驱动器，并利用打印图案化的优势实现了复杂器件的设计制备，其在智能传感、人造肌肉、仿生机器人等方面具有很好的应用前景。　　(2)利用打印技术在固-液界面组装构筑了图案化的石墨烯三维组装结构，制备了高性能的微型超级电容器。通过对氧化石墨烯墨水流变动力学的研究及控制，发展了一种快速成型的打印策略，设计制备了具有三维结构的石墨烯微型超级电容器。利用冰模版法构筑了多孔的石墨烯气凝胶结构。通过微观及宏观层面对三维电极的结构进行了调控，系统探究了三维打印结构与电化学性能的关系。优化得到的三维型微型超级电容器展现出46.47 mF cm-2的高比电容、超长的循环寿命、稳定的柔性特征及与微型电子器件集成的特点，使其在便携式、可穿戴式电子设备中具有良好的应用前景。　　(3)利用打印技术在液-液界面组装构筑了图案化的石墨烯一维组装结构，制备了编织型的石墨烯纤维阵列。通过打印界面的控制，在絮凝液体环境中打印制备了自支撑的石墨烯纤维。纤维组装过程中受到电荷作用及溶剂效应的双重影响，可形成紧密堆积结构并表现出良好的导电性及柔韧性。通过对打印中的不稳定行为进行研究，深入总结了影响纤维形貌的条件因素及控制方法，发现墨水的凝胶转变速率与打印速度的差异是造成打印形貌变化的关键因素。在此基础上，实现了大面积图案化纤维阵列的可控打印制备，并一步制备了具有连续节点结构的编织网格结构。石墨烯纤维的打印组装对于发展新型智能织物具有重要价值。